刺激响应性生物活性表面是一类可以对外部刺激或周围环境的变化做出响应,从而使表面的性质(如润湿性、粗糙度、黏附性等)发生显著性改变,并最终实现对特定生物功能进行调控的材料表面。刺激响应性生物活性表面的制备主要有两种方法:一是通过表面引发聚合、层层组装等方式在表面修饰具有刺激响应性的聚合物;二是通过引入主客体相互作用、动态共价键等可逆相互作用来实现表面生物活性配体的暴露与隐藏。在过去的几十年中,研究者们已经开发了多种能够对单一的刺激因素(如温度、pH、光、电等)进行响应的生物活性表面。考虑到真实的生理系统中,同时存在着多种不同的刺激因素。因此,相比于只能对单一的刺激因素进行响应的生物活性表面,可以对多种刺激因素进行响应的生物活性表面能够更好地适应复杂的生理环境,具有更为广阔的应用前景。本论文结合温度响应性聚合物聚(N-异丙基丙烯酰胺)(PNIPAAm)以及具有pH/糖响应性的苯硼酸(PBA)基团,制备了一种具有温度、pH、糖三响应性的生物活性表面,在外界刺激因素的作用下,该表面实现了对生物黏附性以及生物功能的调控。具体研究内容如下:(1)结合表面引发聚合和后修饰,制备了一种具有温度、pH、糖三响应的生物活性表面。首先利用表面引发聚合在硅基材(Si)表面接枝N-异丙基丙烯酰胺(NIPAAm)以及甲基丙烯酸2-氨基乙基酯盐酸盐(AMA)的共聚物刷;而后利用AMA末端的氨基与含有羧基的PBA分子发生酰胺化反应,将PBA基团共价连接到聚合物刷中,得到多响应性生物活性表面Si-PNB。利用水接触角仪对Si-PNB表面的浸润性进行表征,从而对单体的投料比进行筛选。实验结果表明:单体投料比NIPAAm:AMA=80:20时,表面在三种不同的刺激因素(温度、pH、糖)作用下都显示出较为明显的响应性;同时Si-PNB表面的多响应性浸润性变化在三次循环实验中具有良好的可重复性。进一步地,我们利用石英晶体微天平研究了 Si-PNB表面与蛋白质间的相互作用。结果表明:在三种不同的刺激因素作用下,吸附在表面的糖蛋白卵清蛋白表现出响应性的脱附行为;特别地,在三种刺激因素的同时作用下,吸附在表面的蛋白质实现了最大比例的脱附。(2)考察了 Si-PNB表面对细菌/细胞响应性“黏附-释放”行为的调控,并将通过结合杀菌分子,制备了具有多重响应性“杀菌-释放”双功能的生物活性表面。具体地,首先选择表面含有邻二醇结构分子的大肠杆菌以及人宫颈癌细胞(Hela细胞)作为模型细菌/细胞。荧光染色的结果表明:与未改性的Si表面相比,Si-PNB表面对大肠细菌以及Hela细胞黏附量明显增加,而且黏附的细菌/细胞均可以在三种不同的刺激因素下实现响应性的释放,“黏附-释放”过程在三次循环实验中表现出良好的可重复性。而后,利用PBA基团与β-环糊精(β-CD)分子之间形成的动态共价键,将季铵盐七取代的β-CD分子(CD-QAS)引入Si-PNB表面,实现了该表面由“黏附-释放”的单功能表面向“杀菌-释放”双功能表面的转变。CD-QAS引入Si-PNB表面后,该表面可以杀死超过99%的黏附在表面的大肠杆菌,同时,黏附的死细菌也可以在三种刺激因素的作用下实现响应性释放,且释放后的表面显示出良好的再生能力。综上所述,本课题结合具有温度响应性的PNIPAAm以及具有pH/糖响应性的PBA基团,通过表面引发聚合以及后修饰的方法,成功制备了一种具有温度、pH、糖三响应性的生物活性表面。该表面不仅在三种刺激因素的作用下表现出浸润性的响应性可逆转变,而且实现了对含有邻二醇结构的糖蛋白、细菌或者细胞的“吸附-脱附”或“黏附-释放”行为的多响应性调控。此外,通过引入含有邻二醇结构的CD-QAS分子可以将该表面由“黏附-脱附”单功能生物表面“升级”为具有“杀菌-释放”双功能生物表面。相比于只能对单一刺激因素响应的生物表面,该三响应性生物表面可以更好地适应复杂的生理环境,在生物医学、生物技术等方面具有潜在的价值。