随着工业化的高速发展,NO2等毒害气体被大量排放,这严重污染生态环境并威胁人类生产和生活安全。载有气敏材料的气体传感器是一种可以将气体成分和浓度转化成可识别信号的电子器件,能够实现实时、安全地监控NO2。然而,基于金属氧化物材料的传统NO2传感器需要高温或光激发等严苛的工作条件,与未来节能减排的发展趋势相悖。因此,研究和开发新型NO2室温气敏材料是践行可持续发展战略的必由之路。二维材料具有比表面积大、活性高以及电学性能优异等内禀属性,是开发NO2低温甚至室温传感器的理想气敏材料。然而,二维材料在气敏性能、材料结构、传感机理方面仍然存在一些瓶颈问题。以典型的二维金属硫族化合物（MCs）为代表,在气敏性能方面,其在室温下对NO2响应/恢复时间长,甚至不能恢复,而且响应倍率低、检测限高;在传感机理方面,材料微结构和能带与传感性能的内在联系不够明确;在材料结构方面,MCs基异质结构材料的异质界面区域通常存在严重的晶格失配,导致界面电荷传输效率低并严重降低异质结构的气敏效能。因此,针对以上问题本论文基于异质原子取代思想,利用掺杂和离子交换两种改性方法,对MCs家族中典型的Mo基和Sn基硫化物进行微结构和能带调控,实现有效的NO2室温传感,并详细研究了材料结构与NO2传感性能的构效关系。所开展具体研究工作如下:针对MCs基气敏材料室温下响应/恢复缓慢甚至不可逆的问题,使用异质原子取代的掺杂方法,利用N原子取代MoS2中的硫原子来改善MoS2表面活性和能带结构,缩短MoS2室温下对NO2的响应/恢复时间。使用N元素含量高的钼源和硫源,借助高温溶剂热反应,将N原子掺杂进MoS2晶格中,制备了具有p型半导体性质的N掺杂MoS2纳米片。在室温下,最佳含量的N掺杂MoS2对4 ppm NO2响应倍率为23%、响应和恢复时间为18 s和72 s。相较于响应缓慢且不恢复的原始MoS2,N掺杂MoS2室温下对NO2的吸附和脱附速率分别提高了118倍和514倍。理论计算和霍尔效应测试表明N掺杂MoS2改善响应/恢复时间归因于N原子作为p型掺杂剂不仅增强了MoS2表面活性,而且通过优化能带结构改善了MoS2的载流子浓度和迁移率。针对响应倍率低和检测限高的问题,在上一节掺杂策略基础上加入缺陷结构,制备了C掺杂富S空位的SnS2气敏材料。利用掺杂和空位的协同效应实现SnS2室温下高响应倍率、低检测限的可逆NO2传感。以具有丰富官能团的半胱氨酸作为硫源和碳源,通过溶剂热反应,在SnS2晶格中掺杂碳原子并诱导产生S空位,改善SnS2能带结构和表面活性。在室温下,C掺杂的富S空位SnS2对4 ppm NO2响应倍率达到700%,响应和恢复时间为271 s和476 s,而且检测限低至10 ppb。借助ESR能谱、带隙和功函数的分析手段,其室温高灵敏的NO2气敏性能归因于C掺杂和S空位的协同效应。该效应不仅改善了SnS2能带结构（带隙窄化与费米能级升高）,而且增加了表面活性位点以提高NO2吸附能力。借鉴前两节的异质原子掺杂方法,采用液相离子交换反应制备能级可调的单相SnS1-xSex化合物晶体,室温下对NO2获得较高的响应倍率和较短的响应/恢复时间,为开发MCs基高性能室温气敏材料提供新视角。通过液相离子交换反应,借助金属硒化物溶度积小于金属硫化物的特点,利用异质原子Se置换取代SnS的S原子,获得均质的SnS1-xSex固溶体化合物。通过调节Se前驱体添加量实现该化合物晶体中Se含量x在0～1间连续可调。在室温下,最佳组分的SnS0.6Se0.4晶体对4 ppm NO2响应倍率为165%,响应和恢复时间分别为32 s和263 s。功函数分析结果揭示SnS1-xSex的费米能级随晶体中Se含量可调,进而改变材料费米能级与NO2分子LUMO轨道之间的能差ΔE。ΔE增大有助于提高材料表面与NO2分子间的电荷转移能力,从而提高SnS1-xSex对NO2的响应倍率。针对异质结构界面晶格不匹配且电荷转移效率低的问题,沿用上一章节的离子交换反应策略原位构建SnS2/SnSe2横向异质结构气敏材料,为发展高质量界面的异质结构材料奠定了基础。在液相中以SnS2为模板,通过Se原子与SnS2中S原子的离子交换反应,合成了界面共格的SnS2/SnSe2横向异质结构。通过调节前驱体中Se/SnS2摩尔比,可有效调控该横向异质结中SnSe2的含量。相比于机械混合和溶剂热沉积法制备的SnS2/SnSe2普通异质结构,该横向异质结构室温下对NO2响应倍率分别提高24.5和9.6倍,响应时间分别降低了72%和89%,恢复时间分别降低了49%和80%,实现室温下高倍率和快速响应/恢复的NO2传感。传感机理归结于SnS2/SnSe2横向异质结构有效调节了各组元的能带结构,而且共格的横向异质界面显著增强了内建电场、提高界面电荷转移效率。本研究为发展基于MCs的室温高灵敏NO2气敏材料提供了结构设计和性能提升的新思路,对MCs基材料的结构功能一体化研究具有重要意义。