新型二维石墨炔材料的合成及性能研究

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由于石墨烯和金刚石的快速发展,近年来在二维或三维结构中发现了各种碳同素异形体。特别是在2010年,具有二维结构的高分子GDY薄膜成功地在铜片表面制备。随后对GDY材料的研究开始丰富起来。GDY是由sp和sp~2杂化的碳原子构成的二维层状结构,是具有单原子厚度的碳同素异形体,并且是首次在二维平面结构中实现了sp和sp~2杂化碳原子共存的二维平面碳材料。目前对GDY的研究主要集中在锂离子电池、电催化等能源应用领域,而在环境领域的应用研究少见报道。本论文重点考察了石墨炔材料在环境领域的应用,包括催化还原、重金属离子清除和有机染料分离。本论文具体研究内容如下:(1)首先通过化学合成的方法制备出大面积的、层状的GDY纳米片,然后使用微波水热法把超小的铜纳米颗粒沉积在二维层状的GDY纳米片上,制备得到Cu/GDY复合催化剂。通过透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、拉曼光谱等技术对复合催化剂的微观结构、特征形貌、尺寸大小进行了深入研究,并且对其催化性能进行了测试,该复合催化剂能在2.7 min内将4-硝基苯酚(4-NP)完全还原为4-氨基苯酚(4-AP)。相比于单纯的GDY,其催化能力得到了很大的提升,Cu/GDY复合催化剂表现出优异的催化性能,为新型GDY材料与非贵金属的复合研究提供了新思路。(2)基于三嗪结构单体通过溶液聚合法制备了含有氮原子掺杂的二维GDY粉末。经过一系列表征证明成功地制备氮掺杂的石墨炔粉末。研究其对铅离子吸附的性能,经过性能测试,发现氮掺杂的GDY对铅离子有很好的吸附性能,通过Langmuir吸附等温线模型计算其最大吸附量为957 mg/g,并通过XPS研究了材料的吸附机理。(3)通过浓硝酸将GDY粉末氧化得到氧化GDY(GDYO),经过超声处理使GDYO完全均匀分散在水中,然后在真空过滤组件中通过聚醚砜(PES)膜过滤,制成GDYO膜。膜的厚度由分散体中复合物的浓度和体积控制。通过一系列表征证明成功地制备出GDYO膜,同时通过对染料的分离测试,证明了GDYO膜具有良好的分子分离能力。本论文为氧化石墨炔膜在小分子分离方面的研究开辟了新的思路。
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