随着大数据、云计算时代的到来,信息交互方式发生了巨大的变革。万物互联不仅催生了新的产业模式,还在潜移默化中影响着人们对高端生活品质的追求。柔性可穿戴、虚拟现实以及大面积高精度显示设备逐渐成为新型显示技术的发展方向。得益于荧光量子产率（Photoluminescence Quantum Yield,PLQY）高、带隙可调、载流子迁移率高等特性,金属卤化物钙钛矿在光电器件领域发展迅猛,钙钛矿发光二极管（Perovskite Light-Emitting Diodes,PeLEDs）的效率在短短几年内取得了巨大突破。此外,可溶液法加工、原材料成本低以及兼容卷对卷生产工艺等特点使其具有良好的商业化前景。尽管如此,钙钛矿材料在柔性和大面积显示领域的应用仍存在一定的技术难题需要突破。目前,柔性、大面积钙钛矿发光器件的最高外量子效率（External Quantum Efficiency,EQE）与传统玻璃基底的小面积器件相比较仍相差甚远。一方面,目前已报道的柔性工作多关注于柔性电极、界面修饰和传输层改性等方面,对钙钛矿发光层机械性质调控的研究较少,主要原因是聚合物弹性网络的引入往往会导致发光层电学性能的下降。另一方面,基于刮涂、喷墨打印等技术制备的大面积器件因制备工艺复杂,效率远远落后于旋涂法制备的器件。然而,采用旋涂法制备大面积发光器件时由于结晶速率差异导致薄膜组分均一性不佳,能量转移通道受阻,大面积器件效率总体不高。因此,为实现高效柔性、大面积钙钛矿发光器件,不仅需要构建合适的弹性网络提升钙钛矿薄膜延展性,还需要合理调控钙钛矿结晶动力学过程,从而制备高质量的大面积钙钛矿薄膜。基于以上科学问题,本论文首先通过在钙钛矿前驱体溶液中引入含氟硅烷分子,其在薄膜中发生原位交联构建了动态弹性网络,显著改善了钙钛矿薄膜的延展性。硅烷交联网络能够有效钝化卤素空位缺陷,提升钙钛矿薄膜光电性能。引入含氟烷基侧链不仅能够抑制发光层因水氧分子而导致的材料降解,还赋予了钙钛矿薄膜自修复特性。其次,通过选取亲水性界面修饰层提升了钙钛矿前驱体浸润性,同时引入磺酸分子钝化剂调控了钙钛矿薄膜的结晶过程,采用旋涂法制备了相分布均匀的高质量大面积钙钛矿薄膜,进而获得了高效的大面积钙钛矿发光器件。本论文具体研究内容如下:1.首先,我们提出含氟烷基侧链的硅烷水解缩合形成交联网络,硅氧烷网络不但可以与钙钛矿配位、钝化薄膜中的缺陷,还能作为三维骨架提升钙钛矿的结构稳定性。进一步研究表明,含氟侧链具有良好的疏水性,显著提升了钙钛矿薄膜和发光二极管器件的水氧稳定性。与参比钙钛矿薄膜相比,添加含氟硅烷的钙钛矿薄膜PLQY和激子寿命均得到明显提升,缺陷态密度显著降低,最终制备的绿光钙钛矿LED最大EQE高达19.2%。2.其次,针对钙钛矿发光层机械稳定性较差的问题,我们发现硅氧烷交联聚合物中含氟侧链与羟基形成分子间氢键,作为动态牺牲键提升了钙钛矿薄膜的延展性。结合理论计算,含氟烷基侧链能够吸附在钙钛矿晶格表面,填补卤素空位。在表面自由能和吸附能的驱动下,具有较高流动性的含氟侧链自发修复钙钛矿薄膜裂痕,赋予了钙钛矿薄膜自修复特性。最终,基于含氟硅氧烷制备的柔性绿光钙钛矿LED器件最大EQE高达16.2%,该柔性器件在弯折1000次后仍能够维持出色的性能表现。3.最后,针对目前旋涂法制备的大面积钙钛矿发光器件效率普遍偏低的问题,我们提出通过蒸镀亲水性良好的氟化锂绝缘层修饰空穴传输层,有利于钙钛矿前驱体溶液均匀铺展。羟胺磺酸的引入进一步调控了钙钛矿的结晶动力学,有效规避了低维相的生成,且该双官能团分子能够钝化钙钛矿中离子空位缺陷,从而实现大面积高质量钙钛矿薄膜。最终我们基于2500 mm2的大面积器件实现了20.9%的最高EQE,该数值是目前所报道的大面积器件的最高效率。