硫属二维层状材料的制备及其在光催化分解水中的应用

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利用太阳光将水催化分解产生氢气是一项有前景的研究。与氧化物相比,硫化物的带隙普遍较小,有利于可见光的吸收;一些硫化物具有层状结构,可以形成二维甚至原子级薄层,产生尺寸效应,从而增大比表面积,暴露大量边缘,增强载流子分离效率,这使其有望成为优良的光催化析氢材料。本文研究了多种硫属二维层状材料的制备,并通过结构设计和能带调控来改善其光催化分解水析氢性能,主要内容如下:(1)SnS2纳米片体系:以溶剂热法合成超薄SnS2纳米片;以葡萄糖裂解法在纳米片上负载C量子点,从而将催化析氧性能提升了 10倍;以水热法在纳米片上依次合成Ce2S3纳米带和CeO2纳米颗粒,形成三层异质结,该结构展现了优异的从深紫外到红外光的全光谱吸收和稳定的催化析氢性能。(2)WS2纳米管体系:以化学气相沉积法合成WO3纳米线,对其高温硫化得到WS2纳米管;在纳米管表面负载Au纳米粒子,以脉冲电流法在Au上沉积CuInS2纳米壳层。利用夹层中Au纳米粒子的局域表面等离激元共振效应,提高了 WS2与CuInS2之间的直接电子传输(Z型)效率,从而将体系的光催化析氢性能提升了 2倍以上。(3)MPS3体系:以溶剂热法合成FeS和CdS等金属硫化物,将其在高温下与磷和硫反应,可以得到FePS3和CdPS3等层状晶体。在肼溶液中对FePS3晶体进行分子插层,可以剥离形成直径10 nm以下的单层FePS3纳米片。精确控制CdPS3的生长时间,可以形成磷原子插层的P-CdPS3超晶格结构。插层的P原子辅助形成了一个局域异质结,显著促进了材料的光吸收和载流子分离,其可见光下析氢速率可达15 mmol g-1 h-1。原子插层为高性能催化剂的设计提供了新方法。
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