微纳米气泡耦合铁系催化剂催化氧化吸收烟气中NOx与SO2的研究

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随着我国工业的不断发展,氮氧化物(NOx)和SO2的排放量也逐渐增多,国家对污染物排放的要求逐渐严格,但是由于技术的不够完善以及庞大的工业基础,排放到大气中烧结烟气的NOx和SO2的浓度依旧处于很高的水平。传统尾气脱硫脱硝中有湿法、干法等,各有优缺点。开发NOx和SO2一体化脱除方法,特别是利用自然界普遍存在的资源(如空气和水)一体化简易脱除NOx和SO2的方法迫在眉睫。微纳米气泡由于具有存在时间长、比表面积大、传质效率高以及强氧化性等特点,引起了国内的广泛关注,在各领域的研究中取得了良好的科研成果。课题组曾将微纳米气泡用于脱硫脱硝并取得了较好地脱除效果,其中SO2的脱除率达到了100%,研究还发现在微纳米气液体系中加入适量离子型过渡金属(如Fe2+、Mn2+)时能够促进NO的脱除,但水中的金属离子难回收易造成二次污染。为此,本文研究了在SO2存在条件下,利用可循环使用的固相铁系催化剂耦合微纳米气泡体系催化氧化吸收NOx(以市售NO瓶装气体模拟NOx)。考察了催化剂投加量、粒径、NaCl浓度、pH和进气量等因素对NO脱除率的影响;并采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)和X射线光电子能谱仪(XPS)等手段对使用前后的催化剂进行了表征分析,探究了催化剂催化氧化吸收NO的机理,结论如下:(1)在微纳米气液体系中加入铁系催化剂可以促进微纳米气泡产生羟基自由基,从而提高NO的脱除率。(2)XRD结果表明:催化剂的物相在使用前后没有发生明显的变化。SEM、EDS结果表明FeSx的表面形貌在使用后变得更加粗糙,Fe3O4的表面形貌没有发生太大的变化;两种铁系催化剂在使用后,表面的铁元素含量均有所降低,而氧元素有所升高。XPS表征结果表明两种催化剂均同时含有Fe2+和Fe3+两种价态。(3)FeSx耦合模拟烟气-空气-水微纳米气液分散体系中,SO2的脱除率达到了100%,在各因素影响NO催化氧化吸收的实验中,最佳实验条件为:FeSx粒径为300-400目、投加量为5 g、NaCl浓度为0.3 g/L、pH为5,当SO2和NO气体进气量均为200 mL/min时,NO脱除率达到了95.3%。(4)FeSx耦合空气-水微纳米气液分散体系中,SO2的脱除率达到了100%,在各因素影响NO催化氧化吸收的实验中,最佳实验条件为:FeSx粒径为300-400目、投加量为5 g、NaCl浓度为0.9 g/L、pH为5,当SO2和NO气体进气量均为200 mL/min时,NO脱除率达到了89.5%。(5)Fe3O4耦合模拟烟气-空气-水微纳米气液分散体系中,SO2的脱除率达到了100%,在各因素影响NO催化氧化吸收的实验中,最佳条件为:Fe3O4投加量为5 g,NaCl浓度为0.9 g/L,pH为3,SO2和NO的进气量均为200 mL/min时,NO脱除率达到了94.7%。
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