【摘 要】
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在超级电容器电极材料中,二元金属氧化物比单一金属氧化物拥有更好的电化学性。其中镍锰基复合纳米材料因其价格低廉、理论容量高受到越来越多的关注。然而氧化物本身的低导电率限制了其电化学性能,并且镍锰基材料的实际电容值较小、倍率性能差与电位窗口窄等问题也限制了其在实际应用中的性能。本文主要以镍锰基电极材料为研究对象,采用了水热和退火等方法制备了镍锰基自支撑碳布电极以提高电极导电性、比电容和工作电位窗口,进
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在超级电容器电极材料中,二元金属氧化物比单一金属氧化物拥有更好的电化学性。其中镍锰基复合纳米材料因其价格低廉、理论容量高受到越来越多的关注。然而氧化物本身的低导电率限制了其电化学性能,并且镍锰基材料的实际电容值较小、倍率性能差与电位窗口窄等问题也限制了其在实际应用中的性能。本文主要以镍锰基电极材料为研究对象,采用了水热和退火等方法制备了镍锰基自支撑碳布电极以提高电极导电性、比电容和工作电位窗口,进而提升超级电容器的能量密度。取得的主要结论如下:（1）首先通过水热法和退火处理在活性碳布上生长了镍锰氧化物前驱体（NMO@ACC）。再通过一种低温锂化的方法,直接将NMO@ACC在200℃下锂化成LiNi0.5Mn1.5O4（LNMO@ACC）。电化学测试结果表明,锂化后的比电容是锂化前的1.8倍,在1 m A cm-2时可以达到1468 m F cm-2的最大电容值,在同类材料中,表现出了优异的性能。并且LNMO@ACC电极在循环4000次后,依旧保持了初始电容的82.5%。然后研究峰电流与扫描速度的关系发现LNMO@ACC的电荷存储机制以电容性贡献为主。此外我们使用第一性原理计算分析了Li+在立方晶系LiNi0.5Mn1.5O4（400）和（111）晶面上的吸附和扩散行为,发现相比（400）面,Li+在（111）面具有更小的吸附能和更低的扩散势垒。最后组装的水系LNMO//Fe2O3非对称超级电容器展示出了1.8 V的宽工作电位,并且其体积能量密度达到了5.87 m Wh cm-3,为非对称电容器选取正负极材料提供了借鉴意义。（2）通过组分优化,发现Ni/Mn摩尔比为1的Ni6Mn O8-Mn CO3混合的电极（NMO-2@ACC）具有最佳电化学性能。在2 m A cm-2的电流密度下,NMO-2@ACC的比电容达到1450 m F cm-2,并且在循环5000次后电容仍然保持了80.7%。经过电化学测试发现NMO-2@ACC电极在负电位窗口-0.8-0 V下也具有优异的电化学性能。组装成水系对称超级电容器后,2个串联的该器件可以充电到3.6 V,点亮72盏LED灯长达2分钟,这表明NMO-2@ACC材料作为储能器件具有非常好的实际应用前景。
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