由于化石能源短缺和全球气候危机,可再生能源的有效利用成为本世纪的重大课题。其中,将储量丰富的太阳能转化为电能的光伏技术获得广泛关注。由于金属卤化物钙钛矿材料具有双载流子传输特性、高迁移率、宽吸收光谱、良好的缺陷耐受性和可溶液加工等优势,钙钛矿光伏在太阳能的开发中脱颖而出,其能量转换效率在近十年内迅猛增长,逐步逼近硅基太阳能电池性能,显示出巨大的商业化潜力。钙钛矿薄膜作为太阳能电池进行光电转换的功能层,其成膜结晶和缺陷情况直接影响着光伏器件的效率和稳定性。然而,常用的溶液旋涂法制备的钙钛矿薄膜仍旧存在结晶质量低、缺陷态密度高等问题。因此,本论文围绕n-i-p型平面钙钛矿光伏器件开展研究,聚焦钙钛矿活性层,对其进行结晶改进和缺陷调控,以获得高质量的钙钛矿薄膜和高性能的光伏器件。针对以上问题,本文通过以下几个方面加以研究讨论:第一部分,引入草酸铅（PbC2O4）作为钙钛矿前驱体溶液中一种新型非卤化铅掺杂剂,促使钙钛矿在退火过程中与其发生阴离子置换,进而减缓结晶过程,有助于钙钛矿薄膜的晶粒尺寸增大和晶界减少;同时,降低了薄膜缺陷并抑制非辐射复合,以提升相应光伏器件的开路电压和能量转换效率。第二部分,利用一种植物抗氧化剂番茄红素（Lycopene,LP）作为钙钛矿薄膜的上界面修饰层。该材料通过与钙钛矿相互作用,钝化其界面缺陷的同时也改善了钙钛矿薄膜的结晶质量,从而对钙钛矿光伏器件的性能进行了优化;另外,该修饰层疏水且致密性高,被证明能够保护钙钛矿薄膜远离环境中的水氧,阻止薄膜和器件的劣化。第三部分,聚焦无退火工艺,通过对比五种常见钙钛矿材料的成膜情况和相应光伏器件的性能,选用基于三元阳离子钙钛矿的无退火太阳能电池作为进一步改进的对象。通过在反溶剂中掺杂3,4-乙烯二氧噻吩（EDOT）,实现在钙钛矿薄膜的旋涂过程中调控其结晶,促进了晶粒的增大;除此之外,由钙钛矿薄膜中的卤素阴离子空位和未配位铅离子引起的缺陷也因Pb-O相互作用而被钝化,使得无退火三元阳离子钙钛矿光伏器件的性能得以改善。总之,本论文对高效稳定的钙钛矿光伏器件进行了深入研究,阐明了钙钛矿层结晶和缺陷调控的重要意义。采用钙钛矿前驱体掺杂、界面修饰和反溶剂改进这三种方案,改善钙钛矿薄膜质量并减小缺陷态密度,进而降低非辐射复合的可能性,以及提高隔绝水氧的能力,实现了钙钛矿光伏器件效率与稳定性的提升。