【摘 要】
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随着世界能源结构的变化以及温室效应的日益加剧,核能的发展对经济的发展起着重要作用。在核能的发展过程中,工作人员不可避免地会接触放射性核素,其中237Np是放射性核素中重要的一种超铀核素。它的半衰期长,毒性大,属于高毒组核素,一旦进入人体会沉积在骨骼、肝脏、肌肉组织中,不易排出,对人体产生内照射危害。根据ICRP第78号出版物《工作人员内照射个人监测》和国标GBZ129-2016《职业性内照射个人监
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随着世界能源结构的变化以及温室效应的日益加剧,核能的发展对经济的发展起着重要作用。在核能的发展过程中,工作人员不可避免地会接触放射性核素,其中237Np是放射性核素中重要的一种超铀核素。它的半衰期长,毒性大,属于高毒组核素,一旦进入人体会沉积在骨骼、肝脏、肌肉组织中,不易排出,对人体产生内照射危害。根据ICRP第78号出版物《工作人员内照射个人监测》和国标GBZ129-2016《职业性内照射个人监测规范》等相关规定,通过尿样中超铀核素的放射化学分析是工作人员内照射常规监测与评价的重要方法。尿液样品基体复杂,分析体积大,需要对样品进行预处理浓缩和分离纯化,才能进行测量分析,建立相应的分析流程。本文提出用Pu作为Np的示踪剂,采用磷酸盐共沉淀预浓缩,TEVA树脂分离纯化,通过α谱仪和质谱仪测量237Np,最终建立尿样中237Np的分析监测流程。实验探究了Pu作为Np非同位素示踪剂的可行性,对Np和Pu化学行为的一致性进行了验证。实验表明:在1mol/L~6mol/L HNO3内,通过TEVA树脂分离纯化后,Pu化学回收率与237Np的加标浓度比值始终保持一致,说明在TEVA树脂上Np和Pu的化学行为相同,使用Pu做237Np的非同位素示踪剂准确可靠。并且系统地研究了TEVA树脂分离纯化过程和电沉积过程中上柱酸度、解吸体积、电流密度和电沉积时间等对237Np化学回收率的影响。最终,实验确立了以α谱和ICP-MS为测量方法的尿中237Np分析方法。在1.6L~2L尿样中加入200mg钙载体进行共沉淀预浓缩,采用3mol/L HNO3上柱酸度,15m L 0.1mol/L HCl-0.05mol/L HF解吸体积的分离纯化条件,在0.1mol/L(NH4)2SO4电解质溶液中,0.6A/cm~2的电流密度下电沉积60min,通过α谱仪进行测量,建立了大体积尿样中237Np的常规分析监测流程。由于α谱仪测量时间长,为了对尿样中237Np进行快速测量分析,将分离纯化后的尿样用于ICP-MS测量,可以在1min内得出结果,不仅缩短了对237Np的测量时间,而且省略了样品源制备的步骤。从而建立了尿中237Np快速测量的分析方法。分别对两种分析方法进行实验验证,结果表明,基于α谱和ICP-MS测量尿中237Np的分析方法化学回收率均大于80%,满足监测要求,适用于尿样中237Np的监测评价,并为从事核燃料后处理、退役等相关操作的工作人员的237Np职业内照射常规监测分析奠定了基础。
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