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金属-有机骨架材料(Metal-Organic Frameworks,MOFs)是具有高比表面积、大孔隙率、热稳定性好的新型纳米多孔材料,在存储、分离以及催化等领域有广阔的应用前景。UMCM-1和UMCM-2是典型的MOF材料,由于它们的高比表面积和低密度等特点,具有较高的代表性。分子模拟不仅可以突破传统方法中的局限性,而且还可为最佳吸附材料的设计和最优操作条件的确定提供理论依据,实现从经验到定向制备的目标,从而节省大量繁杂的实验探索。IAST理论能利用纯气体吸附等温线快速、准确地预测吸附选择性。本研究结合分子模拟和IAST理论系统地探究了UMCM-1和UMCM-2两材料CO2/CH4/H2/N2体系的吸附分离性能。在研究纯组分吸附时,除了298K下UMCM-1的氢气吸附外,在UMCM-1和UMCM-2中其他纯气体(如CO2> CH4、N2) GCMC模拟吸附等温线与实验数据基本吻合。而且,在常温下这两种材料具有优秀的存储甲烷和捕捉CO2的能力。如在5000 KPa下UMCM-1和UMCM-2的甲烷超额吸附量分别达到了12.53和15.06 mmol/g;在4500 KPa下UMCM-1和UMCM-2的C02超额吸附量则达到了30.13和36.04mmol/g(接近甚至超过MOF-177中的30.82 mmol/g)。这表明UMCM-1和UMCM-2是合适的气体存储材料。在两元混合物分离时,研究发现CH4/H2和CH4/N2的选择性与压力的关联不大,如CH4/H2和CH4/N2的选择性分别在4和2左右。CO2/H2, CO2/N2和CO2/CH4的选择性强烈地依赖于压力。在4000 KPa时,UMCM-1对上述三个混合物体系的选择性依次为16.39、5.41和2.88;UMCM-2对上述三个混合物的选择性依次为26.88、7.78和4.69。而MOF-5中CH4/H2的选择性为5.2；ZIF-60和ZIF-10为7.5；ZIF-8和ZIF-67为11.2。通过对比发现UMCM-1和UMCM-2分离性能和其他MOF材料基本在同一数量级。在验证IAST理论时,通过两种材料多种混合物分离结果对比,研究发现,除了IAST理论预测的C02-H2和CO2-CH4混合物在UMCM-2中的选择性与GCMC模拟偏差较大之外,IAST理想能很好的预测两材料其他混合物的分离趋势,对于想要探索MOF材料分离性能的实验研究者来说,它仍然具有很好的参考价值和指导作用。