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二氧化碳既是温室气体,同时也是一个巨大的碳源,研究与开发二氧化碳利用意义重大。本文以介质阻挡放电(DBD:Dielectric-Barrier Discharge)等离子体技术活化转化二氧化碳,实现了二氧化碳的常温常压转化,为二氧化碳活化转化提供了一条新的技术路线。
利用IGBT逆变技术,研制出介质阻挡放电等离子体反应必须的高频高压电源。电源实现了工频单相交流电输入,输出电压0~40kV,输出频率3~10kHz,均独立可调。实验得出了电源工作时的输出电流-输出电压、输出功率-输出电压、输出电流-放电时间等电路特性曲线,表明该电源适合在介质阻挡放电等离子体技术中应用。
设计了平板反应器和管式反应器。平板反应器中二氧化碳放电的折合电场强度为73.4~106.9Td,在大气压条件下获得了高浓度非平衡等离子体,使二氧化碳在常温常压的友好条件下转化成为可能。
二氧化碳的转化率随着输入功率的增大而增大,随着二氧化碳流量的增加而降低,随着介质层的增大而降低。在输入功率为103.35w,气体流量为50mL/min时,在平板反应器内,二氧化碳的转化率为12.30%;在管式反应器内,二氧化碳的转化率为12.34%。计算了反应体系的能量效率和能量产率,在输入功率为50W,二氧化碳流量为200mL/min时,平板反应器内,能量效率为6.28%,能量产率为0.88mol/(kJ·h)<-1>;管式反应器内,能量效率为6.52%,能量产率为0.91 mol/(kJ·h)<-1>。分析了二氧化碳的转化产物,主要生成一氧化碳和氧气,还有微量的臭氧,由此推测了二氧化碳等离子体反应的机理。
氩气的存在可以降低二氧化碳的分压,有利于二氧化碳的分解;同时,氩气与二氧化碳混合会发生潘宁效应,降低体系的着火电压,提高能量传递效率,促进二氧化碳的转化。在Ar流量为80mL/min,CO<,2>流量为120mL/min条件下,二氧化碳的转化率随着输入功率的增加而增大。在输入功率为113.48W时,二氧化碳的转化率高达35.78%,能量效率达7.23%,能量产率达1.01 mol/(kJ·h)<-1>,均比纯二氧化碳体系反应要高。