青岛市秋冬季大气PM1理化特征及来源分析

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近年来,发展中国家的快速工业化和城市化导致严重的空气污染,发展中国家的污染轨迹与发达国家相似,中国作为世界上最大的发展中国家,近几十年经历了一系列的环境问题,颗粒物的污染尤为严重。利用改进的ZR-3930仪器对青岛市区2017年和2018年秋冬季大气PM1的质量浓度、化学组分和数浓度进行连续观测,结合国控站点监测数据和气象条件,探讨了青岛市区秋冬季大气亚微米颗粒物(PM1)理化特征及其来源,对2018年11月和2019年1月的两次重污染事件进行重点分析,主要结论为:依据空气质量指数(AQI)将观测期间的空气质量状况划分为六个等级,并归纳为三类,一类空气质量状况为优、良天气(AQI为0~100),二类空气质量状况为轻度和中度污染天气(AQI为101~200),三类空气质量状况为重度及严重污染天气(AQI大于200)。与优良天气相比重度和严重污染天气SO42-、NO3-、NH4+分别升高95.62%、288.53%、115.55%。与轻度和中度污染天气相比SO42-、NO3-、NH4+分别升高22.05%、98.53%、2.65%,说明SNA的增加是青岛污染加重的原因,其中NO3-增长最为明显。与优良天气相比,Cl-和K+在重度和严重污染时期分别升高64.86%、100.69%,表明生物质燃烧及燃煤也对重污染过程产生极大贡献。轻度与中度污染阶段主要受家庭生物质燃烧、二次生成、燃煤、沙尘影响,重度与严重污染阶段主要受家庭生物质燃烧、海盐、沙尘、二次生成、燃煤、机动车影响。2017年优良、轻度和中度污染天气PM1中OC、EC主要来自机动车排放,重度及严重污染天气PM1中OC、EC主要受机动车排放和生物质燃烧影响。2018年优良和重度及严重污染时,青岛PM1中OC、EC主要受燃煤影响,轻度和中度污染时则受机动车排放影响较大。2018年11月21日~12月2日期间,青岛市发生了一次典型霾-沙尘重污染过程,霾-沙尘重污染过程分为霾前(EP1)、霾期(EP2)、霾-沙尘叠加期(EP3)、沙尘期(EP4)、沙尘后(EP5)5个发展阶段。霾-沙尘重污染期间PM1质量浓度为(40±20)μg/m3,冷锋锋前以人为污染物气团为主,锋后以冷干的沙尘气团为主,并在长距离传输中保持干燥,受沙尘传输过程中经过区域的影响较小,导致沙尘阶段PM2.5和PM10错峰12h出现。霾-沙尘重污染过程期间,PM1中水溶性离子质量浓度为(18.53±8.08)μg/m3,占PM1质量浓度的(44.32±4.75)%。SNA质量浓度为(16.67±7.65)μg/m3,在PM1中占比为(42.30±4.88)%。霾期SNA为沙尘期的2.17倍。霾前SOR、NOR分别为0.25、0.09,霾期SOR、NOR比霾前分别升高28%、67%,表明霾期NO3-的二次转化明显升高。PM1中NH4+主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在,为富氨条件。本次沙尘事件气团传输过程中途经山西、河北、山东西北部等污染物高强度排放区域,前锋到达青岛时,携带的人为污染物占主导,导致沙尘期PM1中OC、EC占比分别为霾期的1.73、1.53倍。霾期、沙尘期SOC/OC值分别为0.43、0.48,霾期低于沙尘期,表明霾期SOC生成受到抑制。2019年1月重污染为一次本地污染源导致的霾事件。观测期间,PM1质量浓度为(77.32±20.55)μg/m3。轻度污染时期、重度到严重污染时期PM1质量浓度分别为(64.61±1.13)、(80.49±22.03)μg/m3。霾污染期间,水溶性离子质量浓度为(36.86±10.33)μg/m3,占PM1质量浓度的(47.80±4.94)%,离子以SO42-为主,硫氧化速率(SOR)、氮氧化速率(NOR)值分别为0.22、0.10,SOR、NOR值均大于0.1,表明本次污染过程SO42-、NO3-的二次转化程度均较高。[NH4+]/[SO42-]的物质的量比为5.37,表明本次污染过程大气为富氨条件。轻度污染期、重度污染到严重污染期SOC/OC分别为0.63、0.56,表明随污染程度加重SOC生成受到抑制。研究2017年和2018年秋冬季的PM1及其组分的特征及来源,以及对典型重污染过程的分析对青岛PM1的潜在源区以及秋冬季污染对策的制定提供了科学依据。
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