【摘 要】
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近年来,锂硫电池凭借其极高的理论能量密度(2600Wh kg-1)与原材料硫价格低廉、对环境友好等优势成为一种先进的储能方式,在低成本、高性能储能应用方面有着广阔的发展前景。然而,锂硫电池的实际应用与发展仍面临着诸多挑战:可溶性多硫化锂在正负极间迁移引起的穿梭效应、缓慢的氧化还原动力学反应、充放电产物硫及硫化锂、硫化二锂较差的导电性与剧烈的体积变化等,都会导致锂硫电池的容量和循环稳定性逐渐降低。针
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近年来,锂硫电池凭借其极高的理论能量密度(2600Wh kg-1)与原材料硫价格低廉、对环境友好等优势成为一种先进的储能方式,在低成本、高性能储能应用方面有着广阔的发展前景。然而,锂硫电池的实际应用与发展仍面临着诸多挑战:可溶性多硫化锂在正负极间迁移引起的穿梭效应、缓慢的氧化还原动力学反应、充放电产物硫及硫化锂、硫化二锂较差的导电性与剧烈的体积变化等,都会导致锂硫电池的容量和循环稳定性逐渐降低。针对上述问题,本论文利用浸没沉淀相转化法,以碳纳米管（CNT）为膜骨架,包覆以杂原子N掺杂的交联碳壳,并插入新型二维层状材料Ti3C2Tx,构建具有高效离子传输能力的多孔碳基膜材料（Ti3C2Tx-CNT@C）并作为锂硫电池多功能正极。本文的研究工作可为今后高比容量锂硫电池新型正极材料的设计提供一定的借鉴。高性能Ti3C2Tx-CNT@C相转化碳基膜电极内部以碳壳包覆的CNT为骨架,构建了分级多孔导电网络结构,具有良好的孔隙率,有利于活性物质的大量负载并缓解其体积变化;Ti3C2Tx与N的引入有效改善了对多硫化物的化学吸附性能,提供充足吸附位点并催化多硫化物的转化;CNT穿插于Ti3C2Tx层间,使Ti3C2Tx纳米片均匀分散在膜中,在保持纳米片的原始结构的基础上,获得了额外的吸附催化位点,并增强了锂离子的传输,加速了电池反应,改善了电池的电化学性能。Ti3C2Tx-CNT@C膜所在电池在1.0 C电流密度下经过400次循环后仍具有695.9 m A h g-1的比容量,单次循环的衰减率仅为0.072%,即使在4.5 mg cm-2的高硫负载下,在0.2 C电流密度下循环100次后电池仍然具有747.8 m A h g-1的比容量,相当于3.37 m A h cm-2的面容量,性能远高于传统锂硫电池。为进一步验证Ti3C2Tx-CNT@C相转化碳基膜材料的优异性能,本文基于密度泛函理论（DFT）,针对材料中的Ti3C2Tx纳米片与氮的掺杂,分别模拟了不同表面对各种多硫化锂的结合情况、锂离子扩散情况与对电池内的多步电化学反应的催化情况。模拟结果显示:杂原子N可与多硫化锂结合,且展示出一定的催化活性。同时,不同的Ti3C2Tx表面相较于杂原子N均展现出更高的多硫化锂的结合能、更低的锂离子扩散能垒、进行各步反应时更低的生成吉布斯自由能,表明Ti3C2Tx纳米片的引入可进一步提高碳膜对多硫化锂的吸附、促进锂离子的扩散并高效催化活性物质转化,进而提升电池的电化学性能。
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