【摘 要】
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过渡金属纳米颗粒（TMNP）在催化反应中常表现出高的活性和产物选择性,但如何实现TMNP的分离回收以及循环使用是目前该领域亟需解决的难题。为解决上述难题,本课题组前期设计合成了一种具有“浊点”（Cp）特性的温控膦配体Ph2P（CH2CH2O）22CH3(LP1000)。本论文将其作为稳定剂,以H2为还原剂还原Ru Cl3·x H2O,制备温控相转移纳米Ru(TPT-Runano),通过UV-vis
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过渡金属纳米颗粒（TMNP）在催化反应中常表现出高的活性和产物选择性,但如何实现TMNP的分离回收以及循环使用是目前该领域亟需解决的难题。为解决上述难题,本课题组前期设计合成了一种具有“浊点”（Cp）特性的温控膦配体Ph2P（CH2CH2O）22CH3(LP1000)。本论文将其作为稳定剂,以H2为还原剂还原Ru Cl3·x H2O,制备温控相转移纳米Ru(TPT-Runano),通过UV-vis以及XPS表征对TPT-Runano中Ru元素的价态进行了分析,TEM表征发现新制备的TPT-Runano粒径为1.4±0.3 nm,31P-NMR表征证明了LP1000与Ru纳米粒子的配位作用,并测得TPT-Runano在水/正戊醇两相体系中的相转移温度为44℃。将TPT-Runano应用于催化1,5-环辛二烯（1,5-COD）的常压加氢反应中。在优化条件下（T=80°C,t=25 min,1,5-COD/Ru=200（molar ratio））,1,5-COD的转化率可达＞99%,环辛烯（COE）的选择性可达95%,反应的转化频率（TOF）为451 h-1,高于目前文献中已经报道的常压氢气下使用Ru络合物催化剂所达到的最高TOF值。TPT-Runano能够循环使用5次,1,5-COD的转化率以及COE的选择性基本保持不变;汞中毒实验结果表明,TPT-Runano催化1,5-COD的常压加氢反应可能为多相催化过程。
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