【摘 要】
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前手性酮不对称加氢生成的手性仲醇是合成手性药物和精细化学品的重要中间体,研制催化性能良好,又易于与产物分离和循环使用的多相不对称加氢催化剂,探索其催化作用机理,开辟
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前手性酮不对称加氢生成的手性仲醇是合成手性药物和精细化学品的重要中间体,研制催化性能良好,又易于与产物分离和循环使用的多相不对称加氢催化剂,探索其催化作用机理,开辟一条对环境友好的绿色化学合成手性化合物的新途径,越来越受到人们的重视。本文改进了铑催化剂的制备方法,在低温醇/水溶液中还原制备了用辛可尼定或奎宁作稳定剂的负载型铑催化剂。当用奎宁或辛可尼定作修饰剂时,催化剂显示出较高的催化活性。在丙酮酸乙酯的不对称加氢中,奎宁表现出比辛可尼定更好的手性诱导能力,加氢产物的e.e.值达到了71.6%。研究中发现手性修饰剂不仅具有手性诱导作用,而且能明显加快反应速率。改进了催化剂Rh/10PVP-γ-Al2O3的制备方法。在水溶液中,用高纯氢还原制备了聚乙烯吡咯烷酮（PVP）稳定的负载型铑催化剂（Rh/10PVP-γ-Al2O3）。用CD 或QN 与丙烯酸甲酯共聚得到的手性高分子MA-CD 和MA-QN 修饰的铑催化剂在催化丙酮酸乙酯的不对称加氢中的催化活性和对映选择性显著提高,TOF 值达到了2060h-1, 最高e.e.值达到了72.6%。研制了一系列用膦配体作稳定剂的负载型钌催化剂Ru/γ-Al2O3,以（1S, 2S）-二苯基乙二胺（DPEN）和L-脯氨酸为修饰剂,研究了它们在异丙醇的碱溶液中催化芳香酮不对称加氢。结果表明,用三苯基膦（TPP）作稳定剂制得的
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