为了开发下一代更安全,能量密度更高的电池体系,固态金属锂电池是研究的重点。固态金属锂电池使用不易燃的固态电解质逐步代替传统液态锂电池中使用的电解液,在某种程度上可以提升电池的安全性;同时,固态电解质的引入,使得利用金属锂作为电池的负极重新成为了可能。然而,固态电解质和金属锂的引入给固态电池的有效运行带来了许多新的挑战,基于此,本论文分别针对金属锂负极和固态电解质引入后带来的问题进行了研究,具体的,主要分为以下三部分:首先,我们以泡沫铜作为研究对象,对其进行单侧喷金处理,构造三维异质结构,并分别以铜箔、未处理泡沫铜、单侧喷金泡沫铜匹配金属锂片组装不同锂铜半电池,单侧喷金泡沫铜组装半电池时,喷金侧远离隔膜放置。电化学数据显示,在0.5m A/cm2的电流密度下,金属锂在铜箔、未处理泡沫铜、单侧喷金泡沫铜上沉积的形核过电位分别为7 0m V、30 m V与5 m V。在0.5 m A/cm2电流密度,1m Ah/cm2面容量进行充放电测试时,250圈循环结果显示,单侧喷金泡沫铜半电池具备最优循环稳定性,平均库伦效率为97.4%;泡沫铜次之,平均库伦效率为93.6%;铜箔最差,平均库伦效率为86.4%。进一步的,我们设计原位光学实验研究金属锂在未处理泡沫铜,单侧喷金泡沫铜上的沉积行为。在1m A/cm2的电流密度下进行沉积,分别选取初始状态、沉积20分钟、沉积40分钟、沉积60分钟进行记录。实验结果显示,金属锂在未处理泡沫铜上沉积时,分布不均匀,且多为枝晶状;金属锂在单侧喷金泡沫铜上沉积时,优先在喷金侧泡沫铜上沉积,且分布均匀,无明显枝晶存在。密度泛函理论计算显示,单个锂原子在Au（100）、（110）、（111）晶面上吸附比在Cu（100）、（110）、（111）晶面吸附具备更低的吸附能。其次,我们通过固相烧结法制备得到NASICON固态电解质Li1.5Al0.5Ge1.5（PO4）3（LAGP）粉末,并进一步压片、煅烧,制备得到直径约为11mm,厚度约为0.12mm的LAGP陶瓷片,并将其作为后续研究的对象。我们以CR2032电池壳作为基础,设计了原位电池壳,并进行原位光学显微镜观察实验。在1m A/cm2的电流密度下,分别选取放电初始状态、放电10分钟、放电20分钟、放电30分钟、放电40分钟、放电50分钟进行记录。实验结果显示,金属锂在LAGP陶瓷片表面上沉积不均匀,多在缺陷处形核生长,并最终长成针状枝晶。进一步的,我们设计了原位原子力显微镜实验研究金属锂在微纳米尺度上在LAGP陶瓷片表面的沉积行为。在原子显微镜的峰值力模式（PF-TUNA）下,测得LAGP陶瓷片表面颗粒之间具有更高的接触电流。利用原子力显微镜对原位电池施加不同偏压,可以看到金属锂会优先在LAGP颗粒之间形核析出,随着沉积容量增加,金属锂进一步生长,施加反向偏压下,部分金属锂溶解,部分金属锂变成“死锂”。密度泛函理论计算结果显示,LAGP表面相较于其体相可能具备更高的电子电导。最后,我们利用原位固态化的方法,在钴酸锂多孔极片上原位聚合包覆人造固态电解质中间相（CEI）,制备得到复合正极极片。将1摩尔的二氟草酸硼酸锂（Li DFOB）溶解于碳酸亚乙烯酯（VC）并添加质量比为0.1%的偶氮二异丁腈（AIBN）作为引发剂制备得到前驱体溶液。在手套箱中,滴加1μL前驱体溶液于直径为8 mm的钴酸锂极片之上,静置15分钟,再加热到60℃静置30分钟使前驱体溶液充分聚合。扫描电子显微镜（SEM）、X射线光电子能谱（XPS）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、透射电子显微镜（TEM）结果显示我们成功在钴酸锂的极片与钴酸锂颗粒上包覆上一层人造CEI。利用该复合正极极片匹配聚环氧乙烷（PEO）基聚合物固态电解质以及金属锂组装固态金属锂电池。电化学测试结果显示,在3.0～4.2 V的电压范围内循环500圈后,该电池的容量保持率为71.5%,而使用未改性的钴酸锂极片组装的固态电池容量快速衰减,循环200周后仅保持34.1 m Ah/g的放电比容量。此外,绝热加速量热仪测试结果显示,使用原位聚合包覆的钴酸锂极片制备的PEO基固态金属锂电池展现出良好的热安全性,在加热到350℃时仍然不发生热失控。