【摘 要】
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能源是决定人类社会进步和经济增长的重要因素。自第一次工业革命以来,传统的化石燃料能源为20世纪的快速发展做出了巨大贡献。但对化石燃料的过渡依赖和使用导致能源危机和环境污染问题日益突出,对环境友好型能源的开发和利用迫在眉睫。许多可再生能源（例如风能、太阳能、潮汐能和水能）因其具有效率高、资源丰富、环境污染少和可持续利用等优点而受到广泛关注。可再生能源的主要利用形式是发电,但由于其自身的不稳定和间歇性
【基金项目】
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国家自然科学基金委项目（U2002213和21603041）； 云南省科技厅-云南大学双一流建设联合基金（2019FY003025）； 云南大学引进人才科研启动经费（C176220100042）；
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能源是决定人类社会进步和经济增长的重要因素。自第一次工业革命以来,传统的化石燃料能源为20世纪的快速发展做出了巨大贡献。但对化石燃料的过渡依赖和使用导致能源危机和环境污染问题日益突出,对环境友好型能源的开发和利用迫在眉睫。许多可再生能源（例如风能、太阳能、潮汐能和水能）因其具有效率高、资源丰富、环境污染少和可持续利用等优点而受到广泛关注。可再生能源的主要利用形式是发电,但由于其自身的不稳定和间歇性,所产生的电力不适合直接连接到国家电网,从而导致严重的电力浪费现象。解决这一问题的可行策略是将可再生能源产生的电能转换为化学能。电化学储能及其相关技术由于操作简单、可与可再生能源结合和能量转换效率高等优点而受到广泛关注。通过电化学催化将自然环境中大量存在的N2和H2O转换为高附加值的燃料或化工产品（NH3和H2）,实现能量的高效转换,是发展和利用新能源的可行路径之一。电极材料是电化学催化反应的重要载体,开发性能优异的电极材料是实现上述转化的重要前提。本文旨在发展高效的过渡金属硒化物电催化剂,以期实现电催化氮还原和水分解反应中能量的高效转化。主要研究成果如下:（1）通过简单的油相合成方法,在三维镍泡沫（NF）上制备了 NbSe2纳米片阵列,室温条件下在水溶液中有效地电催化氮还原反应（NRR）。NRR测试结果表明:在0.1 M Na2SO4中性环境中,当电极电势为-0.4Vvs.RHE时,法拉第效率（FE）为13.9±1.0%。在电极电势为-0.45 Vvs.RHE时,NH3产率为89.±6.0 μg h-1mgcat.-1。此外,该电催化剂在电解60h过程中表现出相对稳定的NRR活性（FE和NH3产率没有明显衰减）。三维纳米结构显著促进了活性位点的暴露和质量扩散,原位形成的界面金属/金属硒相互作用显著加速了电荷转移过程。密度泛函理论（DFT）计算进一步表明,NbSe2NSA能够有效稳定和激活N2分子,从而促进NRR的整体性能。（2）采用水热法和磷硒化法在泡沫镍（NF）上合成了自支撑的P和Cu双掺杂的Co0.85Se纳米线（命名为P,Cu-Co0.85 Se/NF）。P,Cu-Co0.85 Se/NF纳米线具有优异的电催化HER、OER和水分解性能。产生10 mA cm-2析氢电流密度时需要98.6 mV过电位。产生100 mA cm-2析氧电流密度时需要300 mV过电位。产生10 mA cm-2水分解电流密度时需要1.57 V,优于商用Pt/C/NF-RuO2/NF催化剂。P,Cu-Co0.85Se/NF的高效催化性能和优异的稳定性源自其3D纳米线阵列提供丰富的活性位点暴露,以及P和Cu双掺杂的协同效应诱导晶格扭曲并诱导强大的电子相互作用,从而暴露出丰富的活性位点,优化反应中间体吸附的能量。
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