【摘 要】
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CuO-CeO2-ZrO2催化剂因其低廉的价格以及优异的催化CO氧化性能而备受关注。尤其是在实际生产环境下,工业废气中含有CO和少量的H2O,若直接排放则会对大气造成污染。本课题组曾经采用研磨法制备了CuO-CeO2-ZrO2催化剂,由该法制备的催化剂性能优异,但催化剂的抗水和抗硫性能未知。本论文在本课题组现有研究成果的基础上,采用表面活性剂辅助研磨法制备CuO-CeO2-ZrO2催化剂,主要研究
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CuO-CeO2-ZrO2催化剂因其低廉的价格以及优异的催化CO氧化性能而备受关注。尤其是在实际生产环境下,工业废气中含有CO和少量的H2O,若直接排放则会对大气造成污染。本课题组曾经采用研磨法制备了CuO-CeO2-ZrO2催化剂,由该法制备的催化剂性能优异,但催化剂的抗水和抗硫性能未知。本论文在本课题组现有研究成果的基础上,采用表面活性剂辅助研磨法制备CuO-CeO2-ZrO2催化剂,主要研究内容及结果概括如下:1.由聚乙二醇(PEG)辅助研磨法得到的CuO-CeO2-ZrO2催化剂与研磨法直接制得的催化剂进行对比,分别在干燥、潮湿和含SO2的混合气氛中对催化剂的催化活性进行检测。结果发现在三种不同的反应气氛下,由PEG辅助研磨制得的催化剂反应活性均要比直接研磨制得的催化剂更优异。在干燥气氛中,由PEG辅助研磨制得的催化剂在57 oC时CO转化率就能达到20%,而直接研磨制得的催化剂达到相同的CO转化率则需要71 oC。尤其是在通入SO2混合反应气进行活性前后对比时,由PEG辅助研磨制得的催化剂活性变化较小,但由研磨法直接制得的催化剂活性下降明显且与前者催化剂存在巨大的反应活性差距。通过一系列表征结果表明,与研磨法直接制得的CuO-CeO2-ZrO2催化剂相比,由PEG辅助研磨制得的催化剂,结构特殊且氧空位数量更多。2.以不同类型的表面活性剂辅助研磨法制备CuO-CeO2-ZrO2催化剂,探究表面活性剂的类型对催化剂活性的影响。结果发现,由不同类型表面活性剂制得的催化剂表现出不同的催化活性。其中,由非离子表面活性剂(PEG)制得的CuO-CeO2-ZrO2催化剂表现的最为优异,归因于其拥有最多的Cu+和氧空位数量。3.以PEG为表面活性剂,考察不同Ce/Zr摩尔比对CuO-CeO2-ZrO2催化剂催化活性的影响。结果表明,随着Ce/Zr摩尔比不断减小,催化剂活性先增大后逐渐减小。当Ce:Zr摩尔比为7:3时,所制备的CuO-CeO2-ZrO2催化剂拥有最多的Cu+和氧空位数量,从而具有最高的催化活性。
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