在传统的半导体器件中,信息的存储传输是基于电子的电荷属性。得益于半导体工艺的精进,传统电子学自晶体管问世以来飞速发展,器件功能越来越多样化而尺寸却越来越微型化,就像摩尔定律描述的那样:集成电路上可容纳的元器件的数目每隔18-24个月便会翻一倍以上。然而电流泄露和热效应制约了传统电子学器件进一步微型化。基于自旋的器件与之相比避免了热效应的问题,还可能具有更快的信息处理速度。所以人们希望借助自旋电子学材料来延续摩尔定律。另一方面,器件微型化必然带来材料尺度的显著降低,这是对原有体材料性质的重大挑战。2004年石墨烯发现以来,二维材料因其各种奇特的物理性质,获得了人们的广泛关注。二维材料和三维薄膜材料相比,具有无可比拟的优势。首先,它的厚度在原子级别,完美满足了器件微型化的需求。其次,它的表面没有悬挂键,对衬底要求更低。最后也是最重要的一点,维度降低带来的新物理有望帮助人们设计新概念的器件。近十年,自旋电子学发展迅速,一系列新物理被发现,由此衍生了众多器件设计的新概念。自旋电子学的核心问题是如何操控自旋的方向。当然最理想的调控方式是借助于电场,然而具备此功能的自旋电子学材料少之又少。基于此,我们从量子力学基本原理出发,借助于第一性原理计算,设计了一些新型的二维自旋电子学材料,试图解决电场操控自旋的问题。下面我们对本论文的基本框架以及做的主要工作和创新点做一个简单介绍。（1）在双层Bi沉积在两种二维衬底In2Se2与In2Se3上的体系中,我们都发现了一种全新的自旋分裂方式。不同于以往的Rashba自旋分裂,它的自旋结构在同一个自旋子带上发生反转。通过构建紧束缚模型,我们发现这种反转来源于轨道成分的巨大变化,其深层次原因是衬底相互作用导致不同轨道间的强烈杂化。特别地,我们可以控制二维铁电衬底In2Se3的电极化方向,从而非易失性的调控体系的自旋劈裂方式。（2）为了实现电场对电子自旋性质的调控,我们首先在二维层状材料中引入了铁电性,为后续工作打下基础。我们提出了一个在过渡金属二硫化物（TMDC）层间插层原子来实现二维铁电性的方案,并设计了一个系统、严格、缜密的框架来筛选出符合要求的体系。二维铁电性来源于插层原子与上下层硫族原子形成的“四面体键”。这种特殊的偶极矩形成机制决定了面内极化和面外极化之间的锁定关系,所以我们可以施加一个小的面内电场来翻转实际应用中更为关键的面外极化的方向,这是我们这类二维铁电体系所独有的优良特性。（3）基于插层TMDC体系已有的自发电极化,我们进一步寻找具有优异自旋相关性质的体系。在重金属插层体系如Pt1/3（MoS2）2、Ir1/3（MoS2）2中,体系同时具有面外方向与面内方向的自旋分裂,并且其自旋结构都与电极化存在强烈耦合效应。电极化翻转会带来自旋结构的翻转。（4）在Cu以1.0密度插层双层CrS2体系中,我们发现了优异的半金属性。体系的居里温度高于室温、半金属能隙非常大而且磁各项异性也非常突出。（5）在Cu以1.0密度插层四层CrS2体系中,我们发现了一种普适机制导致的新型磁电耦合效应。当层状体系具有层间反铁磁相互作用并且存在垂直方向的电极化时,自旋向上部分和向下部分的态密度由于面外方向电极化的存在,它们之间有一个滑移。由此将导致体系出现一个净的剩余磁矩。当电极化方向翻转时,滑移也将反向,于是剩余磁矩的方向也将翻转。因此,我们可以通过外电场来改变体系的磁矩方向。