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在当今世界能源紧缺的形势下,质子交换燃料电池(PEMFC)被广泛应用于各种各样的行业,近十几年发展迅猛。一般而言,H2作为燃料仅生成水,因此是PEMFC最理想的燃料。一般碳氢化合物或生物乙醇的重整的富氢气是PEMFC首选的燃料来源。然而,这种方法制备的富氢气流中总会含有0.5%-1vol.%的少量CO,使Pt电极中毒,降低PEMFC的性能。因此,为了避免燃料电池中Pt电极的中毒,去除富氢气中的CO是燃料电池发展时应当解决的问题。一氧化碳选择性氧化反映(CO-PROX)被认为是最有效、最便捷的将CO在富氢气中降低至100ppm的方法。Cu O-CeO2催化剂在过去十几年中被广泛应用于CO-PROX中,由于二氧化铈具有独特的储氧能力,良好的还原能力,以及固定Cu的能力,使该催化剂在CO-PROX中具有优异的活性和选择性。然而,Cu O-CeO2催化剂在低温区域的活性并不理想,且CO完全转化的温度窗口仅有5-20℃。而Sn在相对较低的温度下发生Sn4+?Sn2+的相互转化能提高Cu O-CeO2催化剂在低温下的活性。因此,本文应用一种方便快捷、绿色不添加模板剂的尿素研磨法,制备了一系列Sn掺杂的Cu O-CeO2,通过活性实验评价及各种表征技术(N2-吸脱附,XRD、XPS、Raman、DRIFTs)等对样品在富氢气中CO选择性氧化性能进行研究,得出下列结论:1.Sn的掺杂对Cu O-CeO2催化剂有促进作用,且Sn的掺杂量为Sn/Ce为5%时催化剂性能最优异。一方面在低温下的活性相比于Cu O-CeO2催化剂大幅度提升,另一方面,CO完全转化的温度窗口变宽。其高催化活性主要是由于负载Sn后,形成强烈的Sn-Cu-Ce-[Ox]相互作用,催化剂中存在更多的氧空穴。2.Cl-对Sn-Cu-Ce催化剂具有抑制作用。氯离子在催化剂的制备过程中迁移至铜表面,易与Cu离子结合形成CuCl2晶体,从而抑制了铜与铈之间的相互作用。而当去除Cl-后,Cu物种与Ce重新结合,形成固溶体结构,因而催化活性提高。3.煅烧温度对Sn-Cu-Ce催化剂影响很大,在300℃和400℃的较低温度下,不能促进Sn进入CeO2的晶格形成稳定的固溶体。而在较高的温度下,例如500℃和600℃的煅烧温度下会形成稳定的Sn-Cu-Ce固溶体,更多的Sn进入二氧化铈晶格,导致晶格畸变,形成更多的氧空穴因此提高了催化剂活性。4.反应混合气中存在水和二氧化碳对催化剂的影响较大。Cu-Ce催化剂对于抗二氧化碳和抗二氧化碳和水的混合物能力较强,而Sn-Cu-Ce催化剂抗水性能较优异。5.Sn-Cu-Ce催化剂具有稳定的催化剂性能,在富氢气中CO选择性氧化在200h内基本稳定,加入水和二氧化碳在48h内的CO转化率略有下降。之后去除水和二氧化碳反应至360h时,其性能依然稳定。