碳纳米管垂直阵列是一种由无数根碳纳米管沿着垂直于基底方向平行且紧密排列构成的独特宏观体,其可在宏观尺度上最大限度发挥碳纳米管的优异导热性能,因此可望作为新一代热界面材料使用。然而,目前制备的碳纳米管垂直阵列热界面材料距离获得应用还有一段距离,一方面垂直阵列的导热性能远未达到理论预测值;另一方面,由于生长基底的束缚使得下一步的器件封装十分困难。基于此,本论文致力于解决碳纳米管垂直阵列热界面材料的性能提升和操作简化等关键科学技术问题,从碳纳米管垂直阵列的结构设计和控制制备出发,降低界面接触热阻、提升传热性能和实现其简单、无损转移,以期推动碳纳米管垂直阵列在新一代热界面材料领域的应用。取得的主要结果包括:(1)、首次在铜基底制备出可纺丝的高顺排碳纳米管垂直阵列,并发现其具有反常热收缩现象。铜箔基底上的Fe催化剂在高温下容易向阻挡层及基底体相扩散,从而使碳纳米管摆脱基底的束缚;良好的顺排度保证了碳纳米管间具备较高的范德华作用力,促使碳纳米管在高温下聚集以降低表面能,最终呈现出独特的热收缩特性;基于这种独特的性质,在惰性气氛中对碳纳米管垂直阵列进行热处理,获得了自支撑且高密度的碳纳米管垂直阵列;研究了这种自支撑、高密度碳纳米管垂直阵列的热导率,发现其面密度增加了36%,热导率增加了 35%。(2)、设计制备出具有平整表面薄层碳覆盖的碳纳米管垂直阵列结构。通过在催化剂薄膜表面原位沉积薄碳层,以约束后续碳纳米管垂直阵列顶端的无序生长,获得了具有平整表面的碳纳米管垂直阵列;所制备的碳纳米管垂直阵列顶端微观结构平整,所有的碳纳米管尖端在同一平面内,碳帽被部分结晶的碳紧密连接,因此能够有效提高导热通路数量;研究了这种薄层碳覆盖的碳纳米管垂直阵列的导热性能,发现其热阻最低仅为1.3 mm2·K·W-1,比本论文制备的普通碳纳米管垂直阵列低了 49倍,也比目前报导的直接生长的碳纳米管垂直阵列的最优值低了4倍多。(3)建立了一种快速、洁净、规模化的按压转移新方法。针对碳纳米管垂直阵列的转移难题,通过调控碳纳米管垂直阵列上下表面范德华力强弱差异,仅依靠碳纳米管垂直阵列表面的范德华作用力实现其一步按压转移;该方法不受目标基底材质和形状限制,同时可实现图形化阵列的无损转移;另外,该方法可实现厚度仅为20 μm的超薄碳纳米管垂直阵列的转移,基于这种简单的转移技术,进一步研究了这种碳纳米管垂直阵列“导热胶带”的导热性能,当其厚度为20μm时,整体热阻为26 mm-·K·W-1。