【摘 要】
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近几十年来,能源危机和环境恶化问题日益加重,开发绿色可再生能源意义重大。太阳能光催化产氢是开发绿色可再生能源的重要途径,硅(Si)是地球上仅次于氧元素含量第二丰富的元素,
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近几十年来,能源危机和环境恶化问题日益加重,开发绿色可再生能源意义重大。太阳能光催化产氢是开发绿色可再生能源的重要途径,硅(Si)是地球上仅次于氧元素含量第二丰富的元素,是光催化剂理想的候选材料。而体相硅受其能带和表面结构的限制,将会影响其光催化活性。多孔硅(PSi)具有可调带隙和高比表面积,从而可以促进其光催化产氢。尽管多孔硅在光电催化中有着广泛的应用,但在光催化产氢方面的应用尚未得到充分的研究。因此,本学位论文旨在对PSi的光解水产氢性能进行研究,并采用复合技术提高PSi的光解水产氢性能并研究其增强机理。具体研究内容如下:1.以介孔二氧化硅MCM-41为先驱体采用低温镁热还原法制备多孔硅。详细分析了PSi的物相结构、化学组成、形貌、比表面积和光学性质,并对多孔硅的光解水产氢性能和稳定性进行了研究。得到的PSi材料比体相硅具有更宽的带隙和更大的比表面积使PSi的产氢速率大大提高。PSi在可见光照射下,光解水产氢速率为604.7μmol h-1 g-1。2.氩气的条件下,在g-C3N4纳米片上负载PSi制备g-C3N4/PSi复合材料。采用多种测试方法对g-C3N4/PSi复合材料进行了表征,并研究了光解水产氢性能以及增强机理。实验结果表明,所有的g-C3N4/PSi复合材料的产氢性能均高于纯g-C3N4。尤其是g-C3N4/PSi-2.50 wt%复合材料的产氢性能最高(870.4μmol h-1 g-1),约为纯g-C3N4(427.2μmol h-1 g-1)的2倍。g-C3N4/PSi复合材料光解水产氢性能的提高主要是源于在g-C3N4和PSi界面之间形成的Z型异质结提高了光生载流子的分离效率。3.采用简单的溶液混合法在PSi表面上负载石墨烯(GR)制备了PSi/GR复合材料。采用多种测试方法对PSi/GR复合材料进行表征,并研究了光解水产氢性能以及增强机理。其中,PSi/GR-0.05 wt%复合材料的产氢性能(813.4μmol h-1 g-1)高于PSi,约为纯PSi的1.3倍。PSi/GR复合材料产氢性能的提高主要是由于GR可以作为电子传递介质提高半导体中光生电子的迁移速率。
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