【摘 要】
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近年来,核能飞速发展,乏燃料存储量日益增加,乏燃料处置压力空前,如何高效安全地处置乏燃料受到了越来越多的关注。锕系元素作为核能中的关键元素,开展与之相关的基础配位化学研究对探索乏燃料在自然环境或极端条件下的物理化学性质,以及作为废料进行储存的存放形式都具有重要的理论指导意义和应用价值。本研究利用多金属氧酸盐作为配体,通过调节反应条件合成出一系列结构多样的锕系硒钨酸盐,对它们进行了单晶X射线衍射、吸
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近年来,核能飞速发展,乏燃料存储量日益增加,乏燃料处置压力空前,如何高效安全地处置乏燃料受到了越来越多的关注。锕系元素作为核能中的关键元素,开展与之相关的基础配位化学研究对探索乏燃料在自然环境或极端条件下的物理化学性质,以及作为废料进行储存的存放形式都具有重要的理论指导意义和应用价值。本研究利用多金属氧酸盐作为配体,通过调节反应条件合成出一系列结构多样的锕系硒钨酸盐,对它们进行了单晶X射线衍射、吸收光谱等表征,并利用其对三价镧系阳离子和五六价锕酰离子的化学反应行为的差异,初步探索了相关体系用于镧锕分离的可行性,具体研究内容如下:1)在酸性水溶液体系中成功制备了一例含铀硒钨酸U@{Se6W32}晶体（化合物1）及其衍生物（化合物2）,并以化合物1作为起始物,和多种镧系硝酸盐继续反应得到同构的一维链状结构（化合物3系列）。2)在常温下,利用溶剂挥发法在酸性水溶液体系中成功制备了一系列An@{Se10W42}晶体（An=U,Np,Pu,Am;化合物6-9）。这一合成过程可理解为相关组分在溶液中自组装形成碗状的{Se10W42}前体,该碗状前体的碗口处仅适合锕酰离子嵌入,而不适合三价镧系,因此在镧锕混合体系中可以选择性识别和抓取锕系元素。在此基础上,用Eu3+代表镧系,用放射性低便于操作的UO22+代表锕系,进行了三价镧系与六价锕系元素之间的结晶分离研究,结果表明在三价铕离子和六价铀酰离子同时存在时,固相结晶产物是含有六价铀的硒钨酸盐化合物,三价铕以离子形式存在于液相,由此实现铕/铀二元镧锕分离。3)利用溶剂热法合成了多酸基MOFs材料SCU-19,通过X射线单晶结构解析、粉末衍射、氮气吸附等温线等多种手段对SCU-19进行了表征,通过实验评价了其对水中铀酰的吸附性能,并通过X射线吸收谱、X射线光电子能谱等对吸附机理进行了研究。
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