低维体系轨道、自旋和电荷有序行为的相关研究

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低维关联电子系统是现代凝聚态物理学中的重要前沿课题。其中典型的、有代表性的系统包括高温超导体、庞(巨)磁电阻材料、拓扑绝缘体、电荷密度波和自旋密度波等。各类丰富的有序现象是这类体系的一个共同特征,如轨道有序、自旋有序、电荷有序以及超导序等,往往不同的序在体系中是协同存在并且相互竞争的。因此,对各种有序行为的深入研究有助于加深人们对低维体系乃至整个关联电子体系中各种有序相的演化规律和关联耦合电子行为的认识。本文的研究主要集中在尖晶石体系轨道有序和自旋有序化合物ATi2O4(A=Mg,Ca)以及准一维电荷有序化合物蓝青铜Rb0.3MoO3,并完成了以下几个方面的工作:1.以多种制备方法,如等离子体烧结法、助熔剂熔融法、电解还原法等,成功制备了本课题研究所需的各种多晶样品和单晶样品。通过X射线衍射技术、摇摆曲线、XPS、SEM和TEM等实验技术手段对样品成分和结构进行了表征。制备了一系列高纯度,高质量的样品。2.研究了MgTi2O4电阻率随温度变化的关系,表明其高温相符合一般半导体输运行为,能隙为0.24 eV,同时低温相不是一般的能带绝缘体。研究了MgTi2O4在不同温度下的外场输运特性,发现准一维轨道密度波(ODW)与准一维电荷密度波(CDW)具有相同的集体输运行为。首次给出了轨道密度波自身的耦合特性与外场下的响应行为,以及温度对ODW的分布的影响。3.通过比热性质的研究,我们首次给出了轨道有序MgTi2O4的低温电子比热系数γ=8.806 mJ/molK2,德拜温度(?)D=348.94 K,费米能级εF=0.803 eV。同时证明在低温下存在肖特基异常的作用,体系属于强关联体系。在相变区域,观察到系统的磁化率与比热成标度关系,显示出二阶相变临界行为的迹象,分析给出临界涨落宽度为5 K,临界指数为α=-0.00775,相变类型符合3D XY模型;但同时分析显示相变过程满足一阶相变的克拉伯龙方程;初步的结果揭示MgTi2O4体系260K附近的相变可能是一个复杂的过程,真实内在性质有待结合其它实验进一步澄清。4.通过对CaTi2O4变温磁性的研究,证实室温即以下CaTi2O4是各向异性准一维反铁磁系统,系统有负的居里外斯温度,且CaTi2O4中未参与自旋配对的Ti3+数目小于1%。单晶CaTi2O4的磁性有明显的各向异性,并且在低温40 K左右观察到代表低维化的异常的bump结构。这是CaTi2O4中自旋有序形并成一维反铁磁自旋链的结果。同时我们也证明CaTi2O4中的自旋有序是无自旋能隙的,自旋间的相互作用能大约为J/kB=-95 K。通过对不同温度下CaTi2O4布里渊函数的分析,表明温度越低,CaTi2O4中的自旋链结构越稳定,有序化程度越高。与MgTi2O4低温有序化程度高的结果一致。5.通过对W掺杂准一维蓝青铜Rb0.3Mo1-xWxO3样品的电子结构,变温条件下的电输运性质及热电势性质的分析,了解到Rb0.3MoO3的B位掺杂对体系性质的影响巨大。B位W离子的引入会破坏CDW的一维结构,导致体系中的Peierls相变被抑制,并且对体系的热电势也有明显的影响,这主要是因为在价带附近的空穴杂质能级的引入,以及掺杂对费米面拓扑结构的影响。
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