【摘 要】
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碳量子点具有发光强度大、水溶性好、毒性低以及强抗光漂白能力的特性,被广泛应用于荧光传感、生物成像、光电器件等诸多方面。与宏观碳不同的是,碳量子点表面具有丰富的亲水基团,在水中具有更好分散性。碳量子点的光致发光可以被电子供体或受体猝灭,通过调控其荧光可实现对目标物质的检测,这在金属离子传感方面应用最为广泛。为了扩展碳量子点在分析检测上的应用,本课题制备了两种不同发光性质的碳量子点--氮掺杂碳量子点和
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碳量子点具有发光强度大、水溶性好、毒性低以及强抗光漂白能力的特性,被广泛应用于荧光传感、生物成像、光电器件等诸多方面。与宏观碳不同的是,碳量子点表面具有丰富的亲水基团,在水中具有更好分散性。碳量子点的光致发光可以被电子供体或受体猝灭,通过调控其荧光可实现对目标物质的检测,这在金属离子传感方面应用最为广泛。为了扩展碳量子点在分析检测上的应用,本课题制备了两种不同发光性质的碳量子点--氮掺杂碳量子点和红光发射碳量子点,根据两个待测目标物质的特性分别选择两种合适的猝灭剂,将猝灭剂与碳量子点相结合构建了两种不同类型的荧光恢复型传感器,分别应用于硫脲和双链DNA含量的测定。具体内容如下:1)基于硫脲对Hg2+猝灭的碳量子点荧光的恢复,建立硫脲的荧光分析方法。以柠檬酸铵和糊精为原料,利用水热法制备了荧光量子产率17%的对Hg2+具有很高的选择性的氮掺杂碳量子点（NCQDs）。分别利用紫外吸收光谱、荧光光谱、红外光谱、X射线电子衍射谱和高分辨透射电镜对NCQDs做了表征。结果表明该NCQDs呈球状颗粒,分散性较好,含有-COOH,-OH,-CONH-等丰富的官能团。所制备的NCQDs的荧光可被Hg2+高选择性地猝灭,基于硫脲与Hg2+之间的强烈相互作用,可以使NCQDs的荧光恢复,可建立快速检测硫脲的荧光方法。NCQDs荧光的恢复程度与硫脲的浓度在0.900～10.0×10-6 mol L-1浓度范围内呈线性,对硫脲分析的检出限为0.150×10-6 mol L-1。该方法可用于自来水、湖水和米粉制品中硫脲的检测,加标回收率在91.6～108%之间。采用紫外吸收光谱和不同温度下NCQDs荧光猝灭程度的比较对Hg2+猝灭NCQDs的猝灭机理进行研究,结果证明Hg2+与NCQDs结合形成了不发光的络合物,属于静态猝灭。2)基于DNA对钌配合物（Ru（bpy）2（dppz）2+）猝灭的碳量子点荧光的恢复,建立DNA的荧光分析方法。以谷胱甘肽和甲酰胺为原料,利用溶剂热法合成一种具有双发射特性的碳量子点（R-CQDs）,其中一处为红色荧光发射（683 nm）。分别利用紫外吸收光谱、荧光光谱、红外光谱和高分辨透射电镜对R-CQDs进行表征。结果表明,由于合成原料的不同,除了常见的-OH、-COOH外,R-CQDs表面可能存在含硫官能团。具有核酸分子光开关性质的配合物Ru（bpy）2（dppz）2+可以很好地猝灭R-CQD的荧光,因Ru（bpy）2（dppz）2+与DNA存在很强的特异性结合,向R-CQDs和配合物Ru（bpy）2（dppz）2+的混合溶液中加入DNA时,R-CQDs的荧光（683 nm）能明显恢复,据此建立了一种快速、高选择性及高灵敏测定DNA的荧光方法。在最优化的测定条件下,在0.0150～9.60 μg mL-1的DNA浓度范围内,处于683 nm处的R-CQDs荧光恢复程度与DNA浓度呈现良好的线性关系,检测限为0.00536 μg mL-1。该方法成功用于模拟样品中DNA的测定,回收率在97.4～106%之间。与单独以Ru（bpy）2（dppz）2+为荧光探针测定DNA相比,该传感器表现出荧光更强和灵敏度更高的优势。
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