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有序介孔材料是孔径在2～50nm、孔道有序的材料,它被广泛应用于材料、催化、能源与环境、生物技术等领域。传统有序介孔材料以纯化学试剂为硅铝源,合成成本高,难以实现工业化生产。纳米TiO2的禁带宽度较大(锐钛矿型3.2eV、金红石型3.0eV),对太阳光的有效利用率低,同时合成过程中不易控制粒径且容易发生二次团聚,影响了它在光催化领域的广泛应用。利用介孔材料的孔道结构为主体,通过组装纳米材料客体获得复合功能材料,可以同时改善主/客体材料的结构和性能。本论文利用天然膨润土与介孔相似的结构单元,合成了Al-MCM-41;同时以MCM-41为主体组装掺杂TiO2纳米颗粒,以控制TiO2的粒径,提高其可见光活性。
以天然膨润土为原料通过直接碱熔预处理,获得了Al-CM-41;同时采用正交实验方法优化了制备工艺条件,获得合成Al-MCM-41的最优条件;该最优条件下制备的Al-MCM-41比表面积可高达1007.3m2·g-1,孔体积可达0.91cm3·g-1,孔径集中在3nm左右分布;并分析了Si/Al比对样品的结构、孔性能的影响,结果表明,控制Si/Al比在30～45之间时更易获得规则有序的Al-MCM-41。
通过溶胶-凝胶法成功获得了高比表面积的ZnFe2O4-TiO2/MCM-41系列复合材料。本论文系统考察了ZnFe2O4掺杂量及MCM-41组装对TiO2结构及性能的影响,研究结果证明TiO2纳米颗粒存在于MCM-41孔道中,且主体材料的孔道结构保存良好。ZnFe2O4不仅可以抑制TiO2颗粒的生长,还可以促进TiO2向金红石相转变;MCM-41主体则有效抑制了TiO2颗粒的生长和晶相转变。随着ZnFe2O4掺杂量的增加,ZnFe2O4-TiO2/MCM-41复合材料的紫外吸收边规则红移。
通过溶胶-凝胶法获得了离子掺杂TiO2/MCM-41系列复合材料;同时考察了不同离子掺杂对样品结构和性能的影响。结果表明TiO2成功进入了MCM-41的孔道中,TiO2晶粒尺寸得到了有效控制;Ag掺杂和Y掺杂对样品的紫外吸收边影响不明显,Ni掺杂使(Ni)TiO2/MCM-41的紫外吸收边蓝移,而Ce掺杂则明显使其吸收边红移至可见光区域;(Ag)TiO2/MCM-41,(Ni)TiO2/MCM-41中Ti均以+4价TiO2存在,Ag以单质形式在样品表面发生了富集,而Ni2+则成功的实现了对Ti的掺杂。