煤炭是我国能源结构的重要组成部分,发展煤的洁净利用与转化技术是我国经济可持续发展和环境保护的必由之路。而在煤加工转化过程中涉及到的各种煤基气不可避免地会混有含硫化合物,对其中有机硫化合物(如羰基硫,COS)的转化脱除成为煤基气净化的关键技术之一。但是,传统的加氢脱硫催化剂(氧化铝负载钴、钼、镍的氧化物)所需反应温度较高(>280℃),还需要预硫化过程,并且γ-Al2O3载体和活性组分之间较强的相互作用会导致预硫化不完全,限制了其效能。因此,研发新型的载体材料或者改性活性组分的新型脱硫催化剂意义重大。近年崛起的新兴碳材料——石墨烯具有一系列优良的性质,如二维平面结构、较大的比表面积、较好的生物相容性、较高的吸附性能等,使其在传感器、储氢、电极材料和催化等领域有着广阔的应用前景。针对目前COS加氢脱硫催化剂现状,借助贵金属或过渡金属的催化加氢特性,发展制备石墨烯负载金属催化剂的新方法、探讨其用于含硫化合物加氢转化的催化反应性能,具有重要的理论研究价值和积极的现实意义。因此,本论文主要围绕石墨烯负载贵金属/过渡金属催化剂的制备及COS加氢脱硫性能研究,从以下几方面开展工作,得到了一系列新颖的结果。利用先进的低温介质阻挡(DBD)等离子体放电技术,对前驱物氧化石墨进行还原、剥离,成功制备了石墨烯(GS)材料,建立起一种无污染、低能耗、简单有效的绿色制备石墨烯材料的新方法。通过对产物进行)(?)RD、FT-IR、RS、SEM/TEM、N2吸附等分析表征,证实氧化石墨被成功剥离、还原,得到单层或少层石墨烯片。以金属钯盐和氧化石墨为前驱,建立了超声辅助浸渍联合DBD等离子体技术制备石墨烯负载高度分散贵金属Pd活性组分催化剂的新方法。通过考察浸渍过程的温度、pH值及等离子体放电参数的影响,确定了DBD法制备石墨烯负载Pd催化剂(PL-Pd/GS)的最佳工艺条件,评价了其对COS的催化加氢性能。与传统的氢气还原法和液相乙二醇还原法制备的Pd/GS催化剂及经典的钯/炭催化剂进行对比,发现采用DBD法可获得在石墨烯表面高度均匀分散、粒径较小(～2nm)、尺度均一的Pd/GS负载型催化剂,在COS的加氢转化反应中表现出优异的低温(200-250℃)催化活性和稳定性。考虑到贵金属资源稀缺、价格昂贵,充分利用过渡金属Ni/Co的加氢性能,改变担载的金属盐前驱,采用浸渍-DBD法分别制备石墨烯负载Ni/Co单组分金属催化剂及Ni-Co双组分复合催化剂,采用各种表征手段证明还原的金属粒子均匀一致、高度分散在石墨烯载体表面。对其催化转化COS的活性测试表明,相同条件下,石墨烯负载单一活性组分的Ni/GS对COS的脱除性能优于Co/GS催化剂；由于金属活性组分之间的协同效应,石墨烯负载Ni-Co双组分复合催化剂在低温反应区(140-240℃)的脱硫活性得到极大提高,明显优于负载单—金属的催化剂；同时再次证实,DBD等离子体技术是一种制备高分散的石墨烯负载金属催化剂的有效手段,也进一步表明石墨烯担载贵金属/过渡金属新型催化体系在COS加氢脱除方面具有潜在优势。此外,鉴于近年来有关非负载纳米晶的晶面催化效应的报道日益增长,研究了通过乙二醇液相法、添加第二组分控制制备NiO复合的不同形貌(纳米棒、纳米多面体)Co3O4复合氧化物催化剂,对比了采用不同的制备方法对NiO-Co3O4复合催化剂脱硫性能的影响,确定了共沉淀原位合成方法及NiO的最佳复合量(5%wt)。考察了它们预硫化后作为非负载催化剂对COS的加氢脱除性能,结果表明,NiO-Co3O4复合催化剂的加氢脱硫活性较单一Co3O4催化剂有所提高,尤其是以C0304纳米棒为主体的复合催化剂,表现出特异的低温(140-200℃)脱硫活性,显著优于NiO-Co304纳米多面体复合物,BET、TPR分析表明,其性能差异应主要源于两种形貌的Co3O4纳米晶所暴露的晶面不同及Ni、Co物种之间的协同作用。