富氢气体中CO选择氧化反应的研究

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寻求适宜的催化剂应用于重整气中CO的净化,对促进甲醇等液态化合物重整制氢技术在PEMFC电动车上的应用尤为重要。本论文以此为出发点,制备了负载金催化剂,在富氢气体中对CO选择性氧化反应性能进行研究,并通过BET、XRD、TG-DTA和XPS分析手段对催化剂进行表征,考察其催化性能与结构的关系。(1)采用沉积沉淀法制备了系列Au/MOx(M=Fe、Co、Zr、Ce-Zr)催化剂,并考察了这一系列催化剂在富氢气体中CO选择性氧化反应性能,研究发现Au/Fe2O3催化剂具有较好的CO选择性氧化性能。(2)系统地研究了各种制备参数对Au/Fe2O3催化剂的物化性质及其在富氢气体中CO选择性氧化反应的影响,研究发现:Au/Fe2O3催化剂能在低温区(室温~100℃)内实现富氢气体中CO的净化;采用沉积沉淀法制备的Au/Fe2O3催化剂比用共沉淀法和浸渍法CO选择性氧化性能稍高;控制反应液pH值在6.3~8.5制备的Au/Fe2O3催化剂的CO选择性氧化性能较高;适宜的Au含量、焙烧温度和焙烧方式可提高Au在载体表面的分散度;La2O3的少量掺杂对1.5%Au/Fe2O3催化剂的CO选择性氧化性能没有促进作用。(3)考察了预处理条件和反应流速对Au/Fe2O3催化剂的CO选择性氧化性能的影响,研究发现:未经焙烧的Au/Fe2O3催化剂用H2在300℃下还原1h,催化剂在反应气氛中未见活性;对于装入0.5g Au/Fe2O3催化剂,反应气流速在30~40ml/min,催化剂性能较好。(4)稳定性考察结果表明,300℃焙烧,含1.5wt%Au的催化剂在反应气氛中于60℃反应70h,活性没有下降,具有较好的稳定性。
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