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正负极电极材料作为锂离子电池的关键组成部分,对于提升锂离子电池电化学性能具有至关重要的作用。高温固相烧结是工业大规模制备电极材料的常用方法。然而,高温固相烧结在制备新型高性能电极材料方面存在如下问题:1、固相烧结所需温度高,能源消耗大;2、不均匀的固相扩散难以实现电极材料内部的精确掺杂;3、高温固相烧结对电极材料的微观形貌调控有限。为了解决上述问题,新发展的静电纺丝法得益于其烧结温度低、易实现痕量精确掺杂以及易调节电极材料形貌等优点而受到了广泛关注。然而,由于静电纺丝的电场拉丝原理限制,所使用的前驱体溶液中聚合物和无机盐比例高,纺丝过程中推注速度低,使得材料的生产效率低下,不利于材料商业需求的规模化制备。其次,静电纺丝过程中存在高压静电,存在安全隐患。因此,发展整合高温固相烧结和静电纺丝共同优势的一种新型电极材料制备方法具有重要意义。基于此,本论文主要围绕一种新型喷气纺丝法制备电极材料开展研究工作。喷气纺丝法以高速气流的剪切力克服溶液表面的表面张力,使纺丝过程不再受限于溶剂的介电常数,扩展了前驱液选择范围,同时也提高了纺丝过程中的注液速度,可以实现高效大规模的材料制备,相对于静电纺丝法大幅度降低了电极材料的制备成本。另外,喷气纺丝法中离子级别分散的前驱液可以实现电极材料中元素的精确掺杂控制,对于材料研究和产品一致性方面具有重要意义。基于所发展的喷气纺丝制备电极材料策略,本论文以组装高能量密度和高功率密度锂离子全电池为目标,系统开展了高电压钴酸锂正极、新型快充铌酸钛负极和5 V高电压镍锰酸锂正极的喷气纺丝制备和性能研究。主要研究内容总结如下:1、针对传统溶胶凝胶法和固相反应法制备高电压钴酸锂正极,所存在的掺杂不均匀、不可控的问题,我们采用新型喷气纺丝法,一步烧结得到了 Mn、La精确掺杂和富钛层包覆的钴酸锂(LiCoO2、LCO)正极材料。首先,我们通过直接在溶液中加入醋酸锰、硝酸镧和钛酸四丁酯,搅拌出透明均一的前躯体溶液,然后通过调节压缩空气的流速及前驱体液推速,得到尺寸分布均匀的前驱体纤维,最后在空气中烧结得到Mn、La精确掺杂和富钛层包覆的钴酸锂正极材料(MLT-LCO)。为了验证喷气纺丝共掺杂策略对于高电压钴酸锂性能的提高,我们测试了其循环性能和倍率性能。这种共掺杂改性的MLT-LCO正极的循环性能得到了大幅度提升,在0.3C下经过300圈循环后依然有83%的容量保持率,同时,MLT-LCO正极也表现出优异的倍率性能(2C时面容量为1.85 mAh cm-2)。我们的喷气纺丝共掺杂改性策略为制备高性能高电压正极材料提供一条有效的材料制备途径。2、采用所发展的新型喷气纺丝制备电极材料策略,我们进一步制备了多尺度等级结构的铌钛氧化物负极,实现了铌钛氧化物本征晶体结构改性到材料表面纳米碳包覆,再到整个电极尺度上构建三维快速离子/电子传导网络的设计,实现了锂离子电池快充性能的提升。在TiNb2O7-x晶体结构中引入O2-空位,使得晶格内出现半径更大的低价阳离子(Ti3+和Nb4+离子),引起晶胞体积的扩大,显著提高了TiNb2O7-x和TiNb2O7-x@C负极的锂离子扩散系数。同时在一维纤维材料尺度上实现均匀的纳米厚度碳包覆层,极大地提升了材料本征的导电性。在更大的电极层面,通过新型喷气纺丝技术制备的TiNb207-x@C纤维相互紧密搭接形成高速的离子/电子的传输网络,有效降低了电极内部的极化。最后,将这样多尺度设计的TiNb2O7-x@C负极和之前制备的共改性MLT-LCO正极组装成全电池,该全电池表现出优异的快充性能(3C倍率时面容量为1.55 mAh cm-2)和循环稳定性(1C循环50圈面容量为2.21 mAh cm-2)。3、针对上述TiNb2O7-x@C/LiCoO2全电池输出电压低的问题(~2.3 V),我们进一步选择了 5V高电压镍锰酸锂(LiNi0.5Mn1.5O4)正极作为研究对象开展相关材料的优化制备工作。基于喷气纺丝法,我们采用Cr、Fe、Cu精确共掺杂(CFC0.5-LNMO),一方面通过元素的选位掺杂(八面体16c和四面体8a位点),保证了充放电循环过程中LiNi0.5Mn1.504的晶体结构稳定性并降低了电极材料的表界面反应活性,有效抑制了高电压下过渡金属Mn的溶出,同时提高LNMO本征的锂离子扩散和电子电导率。为了验证我们的共掺杂策略对于5 V高电压LiNi0.5Mn1.5O4性能的提升,我们测试了其循环性能和倍率性能。CFC0.5-LNMO电极在3 mAh cm-2的面容量下依然表现出优异的倍率性能(1C时面容量为1.75 mAh cm-2)和长循环稳定性(0.5C时循环300圈的容量保持率为78%)。综上,基于新型喷气纺丝法制备电极材料可实现精确掺杂、形貌调控和规模化制备的优点,我们从精确掺杂优化LiCoO2正极在4.5 V高电压下的电化学性能出发,进而设计制备了多尺度多级结构TiNb2O7-x@C负极,并与共改性LiCoO2正极匹配,组装了高功率密度全电池。接着,针对TiNb2O7-x@C/LiCoO2全电池输出电压低的问题,我们进一步研究了更高电压的5 V镍锰酸锂(LiNi0.5Mn1.5O4)正极,并通过精确掺杂共改性提高了其在高面容量下的电化学性能。整个研究充分展示了新型喷气纺丝法在制备正负极材料时的普适性和相对其他制备方法所独有的优势,为开发制备新型锂离子电池电极材料提供了新的参考。