乙醇气相氧化羰基合成碳酸二乙酯催化剂的研究

来源 :天津大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chjl0620
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
碳酸二乙酯(DEC)作为“绿色化学品”是一种十分重要的有机合成中间体,特别是近年来发现DEC可以作为汽油、柴油的含氧添加剂,取代MTBE的使用,有着广阔的应用前景。本论文对乙醇气相直接氧化羰基合成碳酸二乙酯的CuCl2-PdCl2-NaOH/AC催化剂体系进行了研究,重点考察了钾助剂对其催化反应性能的影响。反应体系的主、副产物的定性分析表明,反应的主要副产物为乙醛、乙酸、乙酸乙酯、1,1-二乙氧基乙烷,并从副产物产生的机理推断其反应历程,进一步对反应体系进行了热力学分析。考察了不同钾助剂对CuCl2-PdCl2-NaOH/AC催化剂体系的反应性能的影响,结果表明氯化钾表现出良好的助催化作用,催化剂的催化活性及寿命得以提高,在保持乙醇对碳酸二乙酯选择性不变的前提下,转化率由16%左右提高到30%以上。对于CuCl2-PdCl2-KCl-NaOH/AC催化剂,在空速3400h-1、反应温度413K,压力0.64MPa下,考察了氧气以及一氧化碳流率变化对碳酸二乙酯的转化率及选择性的影响。当乙醇、氧气、一氧化碳的配比为4: 1: 10时,乙醇转化率达到31.2%,碳酸二乙酯选择性达到96%。通过XRD、XPS、SEM及CO-TPD表征分析表明,氯离子的流失是催化剂失活的主要原因;添加氯化钾助剂后,催化剂活性组分由γ-Cu2(OH)3Cl转变为Cu(OH)Cl,同时改善了活性组分在催化剂载体上的分散程度,CO的吸附量增加,同时脱附温度向上偏移,促进了反应的进行。γ-Cu2(OH)3Cl到Cu(OH)Cl的晶型转变,使得铜-钯之间的电子传递更加容易,提高了催化剂催化反应活性。
其他文献
<正>颈椎病系指颈椎间盘退行性变及其继发性椎间关节退行性变刺激或压迫颈部神经、脊髓、血管而产生的一系列症状和体征的综合征。40岁以上多见,男性多于女性,属中医"项痹"范
文中系统地介绍了某抽水蓄能电站下库进/出水口的爆破设计方案,包括预留岩坎的水下钻孔设计、爆破设计和对爆破过程中已建建筑物的防护设计。
人体器官移植是现代医学的一项技术飞跃,我国《人体器官移植条例》中第一条就规定,“为了规范人体器官移植,保证医疗质量,保障人体健康,维护公民的合法权益,制定本条例。”所以说这
论文分为上、下二篇:上篇对肖像、形象等概念进行梳理。并通过对西方艺术史的考察,指证肖像艺术演变中两种不同的创作形态:第一种,对人类自身形象及内心情感的逼真摹写的肖像画
<正>刘铁军,男,1954年出生,长春市人,教授,博士生导师,国家级名老中医,国家第四批、第五批老中医药专家学术经验继承工作指导老师,吉林省名中医,长春名医。现任长春中医药大
2001年底中国加入WTO以来,进出口贸易额和贸易顺差呈现逐步加速上升的趋势。经常项目和资本项目双顺差使中国国际收支顺差大幅增长,外汇储备迅速增长,人民币升值的压力越来越大
贝叶斯网络是概率统计与图论相结合的一种图模型,在不确定性知识的表达和推理方面具有独特优势,已成功地应用于机器学习、人工智能、生物信息学、金融分析与预测等多个领域.然而
毛泽东的《实践论》和《矛盾论》既是实践论的矛盾论,又是矛盾论的实践论。从理论性质上看,这两部著作都是实践论的认识论;从理论内容上看,这两部著作都是实践论的辩证法;从
本论文的主要工作分为两个部分:第一部分,用不同的方法优化合成了新型荧光试剂5a~5i:N-9-吖啶基-L-氨基乙酸、N-9-吖啶基-L-氨基丙酸、N-9-吖啶基-L-颉氨酸、N-9-吖啶基-L-苯丙
目的分析新生儿胎粪吸入综合征的综合护理措施,以降低新生儿的发病率和病死率。方法选择2012年1月至2013年12月在我院接受治疗的40例新生儿胎粪吸入综合征患者作为研究对象,