【摘 要】
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作为20世纪最重要的医学发现之一,抗生素自发现以来挽救了数以万计的病患,并为预防和治疗疾病做出了杰出贡献,也用作动物的生长促进剂,经常在地下水、地表水、饮用水、土壤和沉积物中被检测到。研究表明,即使微量的抗生素也会对人类和生态系统造成严重的威胁。吸附法和过硫酸盐高级氧化技术是常用的用于去除水中抗生素的重要方法,选取合适的吸附剂和催化剂在应用过程中至关重要。本论文通过水热法制备出了Mn Ox@Pal
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作为20世纪最重要的医学发现之一,抗生素自发现以来挽救了数以万计的病患,并为预防和治疗疾病做出了杰出贡献,也用作动物的生长促进剂,经常在地下水、地表水、饮用水、土壤和沉积物中被检测到。研究表明,即使微量的抗生素也会对人类和生态系统造成严重的威胁。吸附法和过硫酸盐高级氧化技术是常用的用于去除水中抗生素的重要方法,选取合适的吸附剂和催化剂在应用过程中至关重要。本论文通过水热法制备出了Mn Ox@Pal和Co Fe2S4/BC复合材料,利用电子显微镜(扫描和透射)、X射线光电子能谱和全自动比表面积分析等技术对其进行物化性质表征,并开展以下工作。本文选用氟喹诺酮类抗生素(环丙沙星、恩诺沙星、左氧氟沙星和洛美沙星)和磺胺类抗生素(磺胺二甲异嘧啶钠)作为目标污染物,测试了Mn Ox@Pal的吸附性能和Co Fe2S4/BC的催化性能。考察了不同反应条件对吸附和降解体系的影响,如复合材料投加量、溶液初始p H值。由Langmuir方程拟合出的环丙沙星、恩诺沙星、左氧氟沙星和洛美沙星的最大吸附量分别为51.48mg·g-1,40.46 mg·g-1,55.16 mg·g-1 and 52.13 mg·g-1。通过吸附方程的拟合以及吸附前后材料的表征推断出Mn Ox@Pal吸附抗生素主要是由于离子相互作用和氢键,并且测试了不同脱附条件对吸附剂的脱附效果,发现0.5 M的Na OH对其脱附效果最好。为了进一步研究抗生素降解过程及毒性,本论文构建了Co Fe2S4/BC/PMS体系,优化其影响因素。当催化剂投加量为0.6 g·L-1,PMS投加量为0.7 m M,初始p H值(7.06)时,SMT去除率最高,为86.1%。通过自由基猝灭实验和电子顺磁共振数据分析得出Co Fe2S4/BC/PMS体系中产生的活性自由基以及其对降解的贡献度,结果显示,同时存在自由基和非自由基途径,SO4·-在自由基途径中发挥着重要作用。此外,通过降解路径的测试,磺酸基脱落、苯环和嘧啶环羟基化和Smiles重排反应实现了SMT的去除,通过结合降解前后复合材料的X射线光电子能谱分析得到其催化降解污染物的可能机理。为了最大限度地提高SMT的去除率,建立响应面模型可以有效地预测降解结果。模拟出的最佳优化条件为:催化剂用量为0.8 g·L-1,PMS用量为0.5 m M,p H值为9.0,在此条件下SMT的预测降解率为86.87%。本论文研究工作对吸附材料和PMS催化材料的设计、吸附机理和活化PMS降解抗生素的机理和实际医疗废水的处理提供了一定的实验理论基础。
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