【摘 要】
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利用可再生能源（光电、风电、水电等）将CO2电还原为CO,合成下游产品,是实现CO2资源化利用的重要技术途径之一。与目前广泛研究的气体扩散电极电解池和固体氧化物电解池相比,H-型电解池具有工艺流程短、操作方法简单、生产成本低等优点,适合大规模工业化应用。然而,由于生成CO的电流密度过低、析氢副反应严重、电极易中毒等原因,这种方法目前尚无法实现工业化应用。为了解决这些问题,本论文设计了一种H-型电解
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利用可再生能源（光电、风电、水电等）将CO2电还原为CO,合成下游产品,是实现CO2资源化利用的重要技术途径之一。与目前广泛研究的气体扩散电极电解池和固体氧化物电解池相比,H-型电解池具有工艺流程短、操作方法简单、生产成本低等优点,适合大规模工业化应用。然而,由于生成CO的电流密度过低、析氢副反应严重、电极易中毒等原因,这种方法目前尚无法实现工业化应用。为了解决这些问题,本论文设计了一种H-型电解池,可以在有机电解液中,利用三维流通型多孔电极将CO2连续高效地电还原为CO。主要研究内容为:（1）提出了一种新型无氰电镀方法,在0.1M四丁基氯化铵/乙腈溶液中,将Ag电沉积到泡沫铜表面,制得三维流通型多孔Ag/Cu foam电极。XRD测试结果证明,经电沉积处理后,Ag已经被电镀到泡沫铜表面。SEM结果证明,在泡沫铜表面有颗粒状的Ag层,平均厚度为550nm,Ag纳米颗粒的直径约为96nm。（2）采用质子交换膜（Nafion）将电解池分隔成阴极室和阳极室,以0.1M四丁基氯化铵/碳酸丙烯酯溶液为阴极室电解液,0.1M H2SO4水溶液为阳极室电解液,三维流通型多孔Ag/Cu foam电极为阴极,石墨电极为阳极,搭建了H-型电解池。与水溶液中电解CO2制CO的传统方法相比,由于有机电解液和水溶液有本质的区别,阴极表面双电层结构发生了根本性改变,Ag/Cu foam电极表面没有出现中毒现象;由于CO2在有机溶液中的溶解度更高,生成CO的电流密度大幅增加,达到了116.8m A·cm-2;由于有机电解液中含H2O量较少,生成H2的法拉第效率降低至6.02%。（3）根据H-型电解池的工作原理,构建了一种H-型多室隔膜电解池,并开展了扩大实验。10h长周期电解实验结果证明,生成CO电流密度为766.5m A·dm-2,且在长周期电解过程中,电解液未发生变质现象,且离子交换膜性能未衰减。电解结束后,对阴极和阳极进行EDS测试,在阴极和阳极电极表面均未检测到其他元素,说明阴极和阳极均未出现失活现象。因此,这种H-型多室隔膜电解池具有工业化应用潜力。
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