【摘 要】
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随着文明的不断进步,社会对能源的需求在迅速提升,由于火力发电对生态环境具有明显的负面作用,为此核能作为一种清洁能源开始不断地被重视起来。铀元素是核能开发中具有不可替代的作用,但其开采过程会对周边环境造成一定的铀污染,其中U（Ⅵ）由于水溶性较高,可移动性强,对环境造成的影响更甚。为了降低U（Ⅵ）在水中的溶解性,缓解铀污染对生物健康造成危害,缩小铀污染的可迁移范围,本研究通过将蒙脱石和贝得石改造为铁氧
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随着文明的不断进步,社会对能源的需求在迅速提升,由于火力发电对生态环境具有明显的负面作用,为此核能作为一种清洁能源开始不断地被重视起来。铀元素是核能开发中具有不可替代的作用,但其开采过程会对周边环境造成一定的铀污染,其中U（Ⅵ）由于水溶性较高,可移动性强,对环境造成的影响更甚。为了降低U（Ⅵ）在水中的溶解性,缓解铀污染对生物健康造成危害,缩小铀污染的可迁移范围,本研究通过将蒙脱石和贝得石改造为铁氧化物/硅酸盐矿物,并与希瓦氏菌MR-1构成联合体系,通过U（Ⅵ）测定技术探究了厌氧条件下U（Ⅵ）的生物还原。最后利用比表面积、Zeta电位、傅里叶红外光谱等技术探究了在该联合体系下U（Ⅵ）生物还原途径的电子传递机理。主要结果如下:（1）铁氧化物/硅酸盐矿物的制备与表征。本研究以蒙脱石和贝得石为基础,共合成了6种铁氧化物/硅酸盐矿物,它们分别是纤铁矿/蒙脱石、赤铁矿/蒙脱石、针铁矿/蒙脱石、纤铁矿/贝得石、赤铁矿/贝得石和针铁矿/贝得石。铁氧化物/硅酸盐矿物复合物呈现出不规则的球形结构;其中以蒙脱石为基的粒径约为1～3μm,以贝得石为基矿则为2～6μm左右;纤铁矿中Fe含量高于其他矿,其中纤铁矿/贝得石的Fe相对含量分别为89.31%;（2）铁氧化物/硅酸盐矿物与希瓦氏菌MR-1联合体系的构建,及其对U（Ⅵ）生物还原能力的初步探究。结果表明,希瓦氏菌MR-1在12 h时细胞的生长速率最高;6种铁氧化物/硅酸盐矿物与希瓦氏菌联合作用时,均可降低体系中U（Ⅵ）的含量,并在12 h时达到平衡;纤铁矿/蒙脱石体系对U（Ⅵ）的还原能力最高,在50 mg·L-1的铀处理组中,U（Ⅵ）的还原率为85.8%;纤铁矿的还原动力学常数k显著高于赤铁矿和针铁矿。（3）腐殖酸对铁氧化物/硅酸盐矿物与希瓦氏菌MR-1联合体系还原U（Ⅵ）的影响。结果表明,腐殖酸对联合体系还原U（Ⅵ）的影响表现为“完全促进”、“低促高抑”和“高促低抑”等3种现象;腐殖酸对联合体系中的Fe（Ⅱ）的影响主要分为抑制和促进这两种类型;腐殖酸绝大多数情况均能显著提升矿物-微生物联合体系对U（Ⅵ）的还原动力学常数,但纤铁矿/贝得石的k值与腐殖酸处理浓度之间表现为显著的负相关;在200 mg·L-1的腐殖酸处理组中,赤铁矿/蒙脱石联合体系中的k值相比于对照组中提升了近10倍。（4）铁氧化物/硅酸盐矿物与希瓦氏菌MR-1联合体系U（Ⅵ）还原途径的机理探究。结果表明,硅酸盐矿物在被合成为铁氧化物/硅酸盐矿物后,其比表面积有大幅提升;在纤铁矿/贝得石、希瓦氏菌MR-1与U（Ⅵ）的联合体系中加入腐殖酸后,矿物的比表面积下降了16.8%;在纤铁矿/蒙脱石-腐殖酸联合体系中的Zeta电位为-11.39 mV;MR-1在不同体系中的主要吸收峰为3400 cm-1处的N-H伸展振动、2500 cm-1处羧酸氢键的吸收峰、1660 cm-1处为C=O的伸展振动（酰胺I）。综上所述,铁氧化物/硅酸盐矿物与希瓦氏菌MR-1构成的联合体系在厌氧条件下能够实现对U（Ⅵ）的生物还原,降低了铀的水溶性;另外,通过添加腐殖酸等电子穿梭体可大幅增强联合体系对U（Ⅵ）的还原能力;最后,提出了矿物-微生物联合体系对U（Ⅵ）进行生物还原的三种途径,为实现土壤铀污染的原位修复工作具有一定的指导作用。
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