【摘 要】
：
核工业的发展不可避免产生大量的乏燃料和核废物,对人类的生存环境提出了严峻的挑战。石榴石（YIG）结构已被提议作为潜在的结晶核废料基材,用于固定锕系元素,特别是铀（U）。石榴石的长期稳定性已由最近发现的含有石榴石的天然铀（U）锂辉石-（Zr）证实,U含量约为27 wt%,铀的高含量表明石榴石可能是固化铀的一种很好的用于固定废物的基材。实验室研究已经形成了含量高达约30 wt%的石榴石,石榴石结构具有
论文部分内容阅读
核工业的发展不可避免产生大量的乏燃料和核废物,对人类的生存环境提出了严峻的挑战。石榴石（YIG）结构已被提议作为潜在的结晶核废料基材,用于固定锕系元素,特别是铀（U）。石榴石的长期稳定性已由最近发现的含有石榴石的天然铀（U）锂辉石-（Zr）证实,U含量约为27 wt%,铀的高含量表明石榴石可能是固化铀的一种很好的用于固定废物的基材。实验室研究已经形成了含量高达约30 wt%的石榴石,石榴石结构具有极大的化学灵活性,这是因为存在具有8、6和4倍配位的位点,并且可能发生扭曲或阳离子有序排列,以更好地适应由废核衍生的不同元素的取代。YIG在多面体中有三种类型的三维框架。YO8十二面体c位点与Fe O6八面体a位点和Fe O4四面体d位点共享边缘,后两个多面体交替共享角。在这三个多面体位点中,较大的24c十二面体位点可容纳较大的三价离子,例如Nd。本论文以Y2O3和Fe2O3为原料,以Nd2O3模拟+3价锕系核素,以Na Cl和Na Cl为共晶盐,借助微波烧结法和熔盐法合成钇铁石榴石模拟锕系核素固溶体Y3-xNdxFe5O12（x=0-3）,借助XRD、SEM元素成像以及背散射电子成像技术,对样品的物相及结构进行表征。采用MCC-1和PCT浸出法,用水热反应釜来模拟深地质环境,借助电感耦合等离子体发射光谱-质谱（ICP-MS）、XRD、SEM、EDS等测试手段,研究固溶体在“热-水-力-化学”（THMC）耦合作用下（p H=3、7,T=90℃、150℃）的化学稳定性,探讨固溶体在不同类地质处置环境中的浸出机制。主要研究结果表明:（1）利用微波烧结技术在1300℃、0.5 h快速高效合成钇铁石榴石模拟锕系核素固溶体Y3-xNdxFe5O12（x=0-3）。对于Y3-xNdxFe5O12（x=0-3）系列固溶体,当0≤x≤1.8时,固溶体为单一钇铁石榴石物相,且晶胞参数与Nd含量呈线性增加关系,当x≥1.9时,固溶体为石榴石相和钙钛矿相两相并存。当延长微波烧结时间,固溶体的致密性也随之提高。（2）利用熔盐法烧结技术在1100℃烧结6 h可以合成合成钇铁石榴石模拟锕系核素固溶体Y3-xNdxFe5O12（x=0-3）。在1100℃下三价模拟核素的固溶极限为36.7 mol%（x=1.1）,1200℃下三价模拟核素的固溶极限为53.3 mol%（x=1.6）,且熔盐合成钇铁石榴石模拟锕系核素固溶体形貌均匀,晶粒细小。（3）微波烧结模拟三价核素固溶体中Y、Nd元素在90℃的归一化浸出率在10-5g?m-2?d-1量级以下。固溶体中核素的归一化浸出率均随着浸泡时间的增加呈减小趋势,并在28天趋于稳定。（4）熔盐合成模拟三价核素固溶体在中性环境下归一化浸出率整体在10-6g?m-2?d-1量级以下;烧结温度和固溶量对固溶体的稳定性影响较小。随着烧结温度的提高,浸出率略微增大;在90℃、p H为3的浸出液中,熔盐烧结固溶体的化学稳定性较差,42天后,Y和Nd的归一化浸出率在10-4-10-3g?m-2?d-1数量级。酸性环境加速了石榴石基质的溶解,且表现出不同的浸出习性,但也符合国家浸出标准要求。
其他文献
锂离子电池作为一种新型能源,具有污染小、安全性高等优点,但随着新能源电动汽车与其它便携式设备的广泛应用,对锂离子电池的能量密度以及循环寿命提出了更高要求。与传统石墨负极材料相比,氧化铁（Fe2O3）具有高比容量(1007 m Ah g-1)、无污染、来源丰富等优点,在锂离子电池负极材料中具有良好应用前景,但其导电性较差,在锂离子脱嵌过程中体积变化大（约300%）,循环稳定性能不理想。因此,设计制备
能源是能够向自然界提供能量转化的物质,是人类社会生存和发展的必要条件和物质基础。固体氧化物燃料电池（Solid Oxide Fuel Cells,SOFCs）因其工艺简单,并且对环境友好,成为了近年来备受关注的能量转换系统。SOFC最大的吸引力在于其燃料选择的多样性。不幸的是,一方面传统的阳极材料（如Ni/YSZ金属陶瓷）在以上燃料气中使用时容易形成碳沉积和气体中毒,例如硫化氢（H2S）,这大大降
核燃料循环、核电厂运行、核设施退役等核能开发利用过程将产生大量放射性有机废水。废水中的有机物增加了放射性废水的存储、处置难度,容易造成放射性核素泄漏,扩大污染。近年来,光催化氧化技术以其环境友好、反应工艺简单、降解效率高等优点,成为有机废水处理的研究热点,但有关该技术处理放射性废水中有机物的研究鲜有报道。对此,本论文主要研究通过不同的方法制备不同类型的MoS2@TiO2异质结材料,其中创新性提出1
固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种可以将燃料中的化学能转化为电能的装置。由于其具有较高的能源转换效率（60-90%）,同时反应产物主要是水及二氧化碳,因而受到了广泛的关注和研究。考虑到燃料电池的制备技术及工艺,如阴极,往往需要在高温下完成,从而影响了电池电极的微观结构和形貌,降低了阴极的三相边界（TPB）导致氧还原反应（ORR）缓慢,极大的阻碍了SOFC在中温下的电化学性能。为了克服这些相关问题
电感器作为电子电路中基础无源元件,根据其应用场所电感器可分为传统插装电感、环形电感、叠层片式电感和编织型电感。其中环形互感器因磁通量大、磁阻小、能耗低等特点,广泛应用于电子、通信设备领域。目前大多数环形电感生产企业,尤其是中小企业,大多采用手工绕线或半自动化设备绕线,其生产效率低、产品质量一致性差、生产成本高,已不能满足企业发展需求。企业急需一种可全自动化、操作简单、成本低廉的全自动绕线设备。由企
环氧树脂具有优异的附着性、耐蚀性和价格低廉等优势,被广泛应用于航空、建筑和船舶等领域。但是,普通环氧涂层（EP）固化后存在较多微孔,长期耐蚀性有限。氟化石墨烯（FG）是石墨烯的新型衍生物,不仅具有石墨烯的优势,还拥有优异的润滑性、绝缘性和超疏水特性,使其在防腐涂层应用中具有巨大的应用潜力。通过调控NF3气体与氧化石墨烯（GO）的反应时间,成功制备出不同氟含量的FG,并制备了不同氟含量FG/EP涂层
镁合金,作为21世纪最具前途的绿色工程材料,以轻质高强等优势在汽车、轨道交通、航空航天、海洋工程等领域轻量化发展备受关注。然而,镁合金的化学活性高,硬度和强度低,导致其耐蚀耐磨性能不佳,这严重地阻碍了其广泛应用。本研究结合微弧氧化（MAO）技术、闭合场非平衡磁控溅射技术以及等离子体增强化学气相沉积技术,在AZ31B镁合金表面构筑MAO/类金刚石碳基薄膜（DLC）复合涂层。采用扫描电子显微镜（SEM
镍铜合金因具有一系列优异的性能而备受国内外学者的广泛关注与研究,尤其是其优异的耐氢氟酸和氟气腐蚀的能力,因此被广泛应用于氟化工行业中。本文以碳钢制氟电解槽腐蚀为研究背景,系统研究在碳钢表面电镀镍铜合金镀层的电镀工艺与实施方法,解决制氟电解槽的腐蚀性问题。本文采用直流电镀技术在Q235B碳钢表面制备了镍铜合金镀层,通过正交实验方法优化了镀液中硫酸铜含量、电流密度和电镀时间三种电镀工艺参数,通过电化学
随着国内外对环境的关注,国家对塑料包装的管控也变的更加严格,常用的不可降解塑料在日常包装中也逐渐被淘汰。但是塑料包装也存在较大优势,方便使用,材质轻盈。而在可降解塑料中,聚己二酸/对苯二甲酸丁二酯（PBAT）因其良好的物理性能和可降解性被广泛应用。但是PBAT的水蒸气透过率较大,且相较于传统塑料其制造成本更加高昂,故在推广使用上难被大家接受。本文采用无机填料与PBAT进行加工,制备得到复合材料。有
二硫化钼作为过渡金属硫化物的典型代表,因其独特的物理化学性质而备受关注,在锂离子电池等领域有着较大的应用前景。但是二硫化钼的本征电导率很低,并且在充放电过程中会发生体积变化,导致容量衰减,影响电极材料的电化学性能。目前,针对这些问题大多是通过物理或化学的方法来制备单层或少层的二硫化钼、与碳纳米管或石墨烯等进行复合以及通过离子掺杂的方式稳定金属相等方式来进行改性。前两种方法通过提高电荷转移和离子扩散