【摘 要】
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由于人们对可穿戴的便携电子设备的需求日益增长,柔性超级电容器正日益受到人们的关注。本论文从结构设计入手,基于全物理水凝胶的制备策略,根据N-羟乙基丙烯酰胺（HEA）单体的自交联作用和聚乙烯醇（PVA）的分子模板作用,制备得到了多重氢键交联的超分子全物理聚（乙烯醇）/聚（N-羟乙基丙烯酰胺）（PVA/PHEA）水凝胶。此外,依托该水凝胶的优异性能,通过引入导电离子和有机溶剂,本论文制备得到了两种水凝
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由于人们对可穿戴的便携电子设备的需求日益增长,柔性超级电容器正日益受到人们的关注。本论文从结构设计入手,基于全物理水凝胶的制备策略,根据N-羟乙基丙烯酰胺（HEA）单体的自交联作用和聚乙烯醇（PVA）的分子模板作用,制备得到了多重氢键交联的超分子全物理聚（乙烯醇）/聚（N-羟乙基丙烯酰胺）（PVA/PHEA）水凝胶。此外,依托该水凝胶的优异性能,通过引入导电离子和有机溶剂,本论文制备得到了两种水凝胶电解质,并探究了它们在柔性一体化超级电容器方面的应用,具体内容如下:（1）以可以自交联的HEA为单体,向其网络中引入自身带有大量羟基的PVA分子链,在不加入任何化学交联剂的条件下制备得到了全物理交联的PVA/PHEA水凝胶。由于PVA的分子模板作用,在最优条件下,PVA/PHEA水凝胶表现出优异的机械性能（拉伸强度为1.51 MPa、拉伸应变为3090%、弹性模量为183.82 k Pa）。此外,PVA/PHEA水凝胶也具有自修复性、快速的自恢复性能及优异的耐疲劳性能。（2）通过引入硫酸（H2SO4）,制备出基于PVA/PHEA水凝胶的坚固且高导电性（拉伸强度为1.13 MPa,离子电导率为85.37 m S/cm）的PVA/PHEA水凝胶电解质（HGE）。此外,通过高浓度苯胺（ANI）的快速原位聚合制备得到了基于聚苯胺（PANI）修饰的PANI-HGE膜的可拉伸柔性超级电容器。在最优条件下,可拉伸柔性超级电容器具有较高的比电容（电流密度为0.2 m A/cm~2时为98m F/cm~2）,并且此时PANI-HGE膜具有出色的机械性能（拉伸强度为1.07 MPa,撕裂能为2492 J/m~2）,良好的循环稳定性和出色的柔韧性。此外,可拉伸柔性超级电容器在变形过程中和变形之后具有出色的变形不敏感性,电容耐疲劳和自恢复性。更重要的是,在第7个自修复循环后,可拉伸柔性超级电容器还具有84%的比电容保持率。（3）通过引入有机溶剂甘油（Glycerin）制备得到了可以耐低温的强韧PVA/PHEA-Glycerin HGE（离子电导率为51.28 m S/cm,拉伸强度为1.91 MPa;且-40℃时仍可拉伸、导电）。此外,利用原位聚合法制备得到了耐低温柔性超级电容器。在最优条件下,耐低温柔性超级电容器的比电容为305 F/g（电流密度为0.25 A/g）。耐低温柔性超级电容器也具有较好的耐低温性能（-40℃时可以正常充放电,比容量保持率为61%）和优异的柔性（经过20000次90°弯曲循环后未被破坏,比电容保持率为77%）。
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