【摘 要】
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近年来,现代社会经济的高速发展,为我们生活带来诸多便利的同时也造成了能源短缺与环境污染问题。其中水污染问题尤为突出,大量富含有机污染物的废水未经处理就随意排放到自然水体,对人类健康和生态环境造成极大危害。半导体光催化技术以其绿色、环境友好、条件温和、能耗低等特点而备受广大研究者的关注。氯氧铋（BiOCl）具有低毒性、独特的层状结构、表面结构易调控等特点,是理想的半导体光催化剂,但在实际应用中存在处
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近年来,现代社会经济的高速发展,为我们生活带来诸多便利的同时也造成了能源短缺与环境污染问题。其中水污染问题尤为突出,大量富含有机污染物的废水未经处理就随意排放到自然水体,对人类健康和生态环境造成极大危害。半导体光催化技术以其绿色、环境友好、条件温和、能耗低等特点而备受广大研究者的关注。氯氧铋（BiOCl）具有低毒性、独特的层状结构、表面结构易调控等特点,是理想的半导体光催化剂,但在实际应用中存在处理效率低等瓶颈问题,所以制备高效的BiOCl光催化剂仍是目前亟需解决的问题。本文通过浸渍法成功的将磷酸修饰在不同晶面暴露的BiOCl上,旨在研究BiOCl表面阴离子修饰后对分子氧活化能力、电子-空穴对的分离效率以及在有机污染物降解方面的影响。具体内容如下:1.通过简单的水热法合成（001）晶面暴露的BiOCl（BOC-001）,利用磷酸溶液处理BOC-001,得到磷酸修饰的BiOCl（P-BOC-001）。实验和表征结果表明磷酸修饰后,P-BOC-001表面形成了氢键网络,能有效削弱Bi-O键的键能,有利于P-BOC-001在紫外光照射条件下的氧空位再生,进而提高其分子氧活化能力。另外,荧光光谱以及电化学分析表明P-BOC-001具有更高的电子-空穴对的分离效率和电荷迁移速率。在光催化降解对氯苯酚（4-CP）中P-BOC-001表现出更高的催化活性,对4-CP的降解速率较BOC-001提高了约7.2倍,矿化率可达65.6%。活性物种捕获实验表明参与4-CP降解的主要活性物种为h+和~1O2。同时还发现反应过程中有?Cl存在,通过转化为HCl O后参与活性物种的转化（HCl O+H2O2→~1O2+H2O+H++Cl-）。使用GC-MS和HPLC进一步对4-CP反应机理进行了分析,具体分析了~1O2在中间产物转化中的作用。2.通过水热法合成（010）晶面暴露的BiOCl（BOC-010）,然后用同样的方法进行磷酸修饰,制备得到P-BOC-010。（010）晶面为配位不饱和的Bi、O和Cl原子组成的开放通道结构,一系列表征分析发现磷酸根离子仅通过氢键吸附在BiOCl表面,并未改变BiOCl的晶体结构或形成新的物质。另外,研究发现P-BOC-010相较于BOC-010具有更高的分子氧活化能力、载流子分离效率和电荷传输速率。在光催化降解磺胺二甲嘧啶（SM2）中,P-BOC-010表现出更好的光催化活性,对SM2的降解速率较BOC-010提升了2.2倍,矿化率提升了1.5倍。机理研究表明,光降解反应体系中~1O2和h+为主要的活性物种。
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