低维有机—无机杂化钙钛矿材料的设计合成及性能研究

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近些年来,低维有机-无机金属卤化物杂化钙钛矿材料蓬勃发展。其独特的结构特点使其兼具有机组分的特性和无机组分的优点因而展示出优异的光学特征和电学特性,例如激子结合能较低,载流子运输性能优异和光吸收性能良好等等。本文采用3-甲胺基丙胺,碳酸铯和碳酸胍,成功合成了多例低维有机-无机杂化钙钛矿,并通过程序降温法生长了高质量大单晶。基于这些体块单晶制备组装光电和铁电器件,对其相关性能进行了表征。(1)基于碳酸铯和碳酸胍成功构筑一例罕见的IMC型杂化类钙钛矿化合物Cs2[C(NH2)3]Pb2Br7,通过控制降温法生长了大尺寸单晶。该化合物表现出良好的半导体特性并具有显著的各向异性。基于大单晶制备了偏振探测器,并展示出良好的偏振光探测性能。其探测率D约为2.7×10~9 Jones,响应度R大约是6.82 m A W-1,此外该器件还具有响应迅速(tr为170μs和tf为420μs),抗疲劳性好等性能。运用密度泛函理论计算进一步解释了结构与性能的关系。本工作为IMC型金属卤化物杂化钙钛矿化合物在偏振光探测领域的应用提供了潜在的机会。(2)为提升有机-无机杂化铁电体在实际中的应用,我们通过“杯状孔穴限域”策略调控铁电体的相变温度(Tc)。以一维{ABi X5}n链为模板,通过I,Br和Cl元素的替换,构筑了三例杂化铁电体[H2mdap]Bi I5,[H2mdap]Bi Br5和[H2mdap]Bi Cl5。这三种化合物都表现出了明显的自发极化。由于无机骨架上的卤素替换,这三种化合物的Tc从264 K提升到318 K和388 K,分别显著提升了54 K和113 K。本工作提出了一种全新的提升Tc的策略,突出了通过无机骨架上的卤素替换在有机-无机杂化钙钛矿中增强Tc的潜在机会。(3)基于3-甲氨基丙胺阳离子,合成了一例极性的D-J型有机-无机杂化钙钛矿:H2mdap Pb Br4,通过程序控制降温法生长了大尺寸高质量单晶,并基于此制备组装了自驱动X-ray探测器。该探测器对X射线展示出优异的检测性能,检测限为95 n Gyair s-1,检测灵敏度为40μC Gy-1air cm-2。该工作突出了极性二维层状有机-无机杂化钙钛矿在自驱动X射线探测领域的应用潜能。
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