【摘 要】
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氢燃料电池作为一种高效的车用动力来源,能大幅降低排放,是内燃机和大容量二次电池的良好替代品。氢气来源仍是困扰燃料电池发展的一大难题。滑动弧等离子体重整制氢技术具有启停快、装置小、结构简单、原料广泛等优点,能够为燃料电池在线提供氢气。本研究利用滑动弧等离子体反应器对乙醇进行了部分氧化重整研究,考察了工艺条件对制氢性能的影响,建立乙醇空气部分氧化重整机理模型,并依据模型对部分重整过程进行有针对性的耦合
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氢燃料电池作为一种高效的车用动力来源,能大幅降低排放,是内燃机和大容量二次电池的良好替代品。氢气来源仍是困扰燃料电池发展的一大难题。滑动弧等离子体重整制氢技术具有启停快、装置小、结构简单、原料广泛等优点,能够为燃料电池在线提供氢气。本研究利用滑动弧等离子体反应器对乙醇进行了部分氧化重整研究,考察了工艺条件对制氢性能的影响,建立乙醇空气部分氧化重整机理模型,并依据模型对部分重整过程进行有针对性的耦合重整和保温强化制氢能量效率。利用滑动弧等离子体反应器探究了乙醇空气部分氧化重整工艺条件:氧气乙醇比、流量和输入功率对制氢性能的影响。结果表明:氧气乙醇比(氧醇比)的增加使氢气和一氧化碳收率向上升后下降,最高收率分别为29.8%(氧醇比为0.5)和50.7%(氧醇比为1.0);流量增加降低氢气和一氧化碳收率,提高氢气能量产率;输入功率增加可提高氢气和一氧化碳收率,但降低了氢气能量产率。利用发射光谱仪检测体系内活性物种,阐述了活性物种在体系中的作用。建立乙醇部分氧化重整零维机理模型。机理模型包含17个分子、21个自由基、两个激发态和电子,共41个物种;74个电子碰撞反应和383个重物种反应,共457个反应。模型计算结果较好地符合实验结果。氢气生成路径主要是含氢物种脱氢,一氧化碳生成路径主要是含碳氧双键物种裂解或反应。乙醇脱氢过程和烃类自由基氧化过程是一氧化碳生成路径的速率控制步骤。将乙醇蒸气重整和乙醇部分氧化重整耦合,水蒸气会改变体系内氧化程度,有效提高反应性能。实验考察了水醇比(水和乙醇质量比)1:1至1:6和输入功率24-36 W范围内的制氢性能。结果表明,氢气收率和一氧化碳收率均有提升。利用光谱阐述了水对反应体系的影响,反应仍以部分氧化为主。采用保温反应器对乙醇部分氧化重整过程强化,提高氢气和一氧化碳收率。经过强化,氢气收率提升幅度最高达54.1%,一氧化碳收率提升幅度最高达16.1%。机理模型计算得到的氢气和一氧化碳生成速率提升幅度分别为176.4%和72.1%。一氧化碳提升幅度较低是因为存在速率控制步骤。由于反应停留时间缩短导致两者收率提升幅度远落后生成速率提升幅度。
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