【摘 要】
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工业源氮氧化物的污染问题广受关注。目前的脱硝技术主要适用于高温工业烟气,对低温工业烟气的脱硝效果并不理想,研发适用于低温烟气的脱硝工艺很有必要。光热协同催化,即结合光催化和热催化并产生协同效应,其催化剂在低温工业烟气环境中即可被激活,但是对于工业烟气中高浓度的氮氧化物处理能力依旧有限。因此,我们引入过氧化氢辅助光热协同,进一步提升脱硝效果。具体的研究内容如下:本论文首先通过热剥离法制备了g-C3N
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工业源氮氧化物的污染问题广受关注。目前的脱硝技术主要适用于高温工业烟气,对低温工业烟气的脱硝效果并不理想,研发适用于低温烟气的脱硝工艺很有必要。光热协同催化,即结合光催化和热催化并产生协同效应,其催化剂在低温工业烟气环境中即可被激活,但是对于工业烟气中高浓度的氮氧化物处理能力依旧有限。因此,我们引入过氧化氢辅助光热协同,进一步提升脱硝效果。具体的研究内容如下:本论文首先通过热剥离法制备了g-C3N4纳米片,然后通过水热、溶剂热的方法在g-C3N4纳米片上负载了不同形态、不同摩尔占比的Co3O4。随后通过SEM、TEM、XRD、FT-IR、XPS、BET、DRS、EPR自由基测试以及电化学测试等方法对复合材料进行表征,分析了材料的形态、化学组成、能带结构和光生载流子分离效率等性质。在此基础上进一步探究了不同形态的Co3O4/g-C3N4复合材料过氧化氢辅助光催化和光热协同催化去除NO的性能。在过氧化氢辅助光催化降解NO的实验中,Co3O4纳米管/g-C3N4纳米片表现出了比Co3O4纳米片/g-C3N4纳米片、Co3O4纳米球/g-C3N4纳米片更好的催化性能,摩尔比为1:3的Co3O4纳米管/g-C3N4纳米片材料降解率最高,为82.1%。在过氧化氢辅助光热协同降解NO的实验中,Co3O4纳米管/g-C3N4纳米片表现出了最佳的催化性能,摩尔比为1:1的Co3O4纳米管/g-C3N4纳米片材料降解率最高,在110℃下降解率为99.3%。上述结果表明,相比于光催化和热催化,光热协同催化可以产生协同效应达到更好的催化效果。实验还探究了反应条件对催化的影响,实验结果表明催化剂的最适反应温度是110℃,过氧化氢浓度、NO浓度、流速等反应条件的变化对催化效率有明显影响,氧气浓度的变化对催化剂催化效率的影响不明显。根据表征和性能测试,提出了Co3O4/g-C3N4复合材料过氧化氢辅助光热协同降解NO的可能机理,光催化和热催化共同作用促进了催化效率的提升。
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