【摘 要】
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石墨烯是近年新兴的一种碳基新型材料,由于其具有比表面积大,机械强度高等优异的性能,在集成电路、复合材料、生物医药等方面具有良好的应用前景。三维石墨烯是由二维石墨烯组成的具有三维立体结构的物质,具有高比表面积和三维孔状结构,增强了其吸附能力,同时三维结构解决了二维石墨烯片层的团聚和堆叠的缺陷。粘土如蒙脱土,高岭土,膨润土,凹凸棒石等已被用作废水处理中多相催化的天然高性价比载体。凹凸棒石(ATP)具有
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石墨烯是近年新兴的一种碳基新型材料,由于其具有比表面积大,机械强度高等优异的性能,在集成电路、复合材料、生物医药等方面具有良好的应用前景。三维石墨烯是由二维石墨烯组成的具有三维立体结构的物质,具有高比表面积和三维孔状结构,增强了其吸附能力,同时三维结构解决了二维石墨烯片层的团聚和堆叠的缺陷。粘土如蒙脱土,高岭土,膨润土,凹凸棒石等已被用作废水处理中多相催化的天然高性价比载体。凹凸棒石(ATP)具有独特的纤维形态,是含水富镁铝硅酸盐粘土矿物。鉴于其独特的结构,ATP具有大表面积,表现出出色的吸附性能和催化活性,这使其有可能被广泛用作吸附剂和催化剂载体。本论文以氧化石墨烯为载体,制备了两种非均相催化剂:Fe2O3/ErGO和Fe2O3/rGO-ATP,并将这两种催化剂应用于染料废水和抗生素废水的催化降解的研究中,同时对MB和CIP降解机理进行了研究分析。具体研究内容如下:(1)以乙二胺为还原剂,采用水热和化学还原的方法,通过负载Fe2O3作为载体上的活性组分,制备催化剂Fe2O3/ErGO,采用SEM、BET、FT-IR、XRD、XPS等表征手段对其形貌、结构、成分等进行了分析。经过乙二胺还原和负载Fe2O3使催化剂的比表面积增大,且制备的催化剂中出现的Fe2O3的特征峰,证明催化剂中有Fe2O3存在。以MB和CIP作为目标污染物研究了操作条件对催化剂Fe2O3/ErGO催化性能的影响,考察了其重复利用性能,并对降解过程进行了动力学方程拟合。研究结果证明:当以MB为目标污染物时,在MB初始浓度为50mg/L、H2O2浓度为0.9908mmol/L、催化剂投加量为1.0g/L、反应温度为60℃、pH为5时,催化剂Fe2O3/ErGO对亚甲基蓝的降解率可达到99%以上。当以CIP为目标污染物时,催化剂用量为1.0g/L、pH=5、温度为60℃、H2O2浓度为2.477mmol/L、废水初始浓度为50mg/L时,催化剂Fe2O3/ErGO对CIP的降解率可达到90%以上。对两种污染物质的循环降解实验表明,该催化剂具有一定的可重复利用性能。(2)采用一步水热还原法,通过负载Fe2O3和ATP制备出新型的催化剂Fe2O3/rGO-ATP,采用SEM、BET、FT-IR、XRD、XPS等表征手段对其形貌、结构、成分等进行了分析。活性物质Fe2O3和ATP的负载增大了比表面积,形成了三维孔状结构,提高了催化剂的催化性能,同时出现了Fe2O3和ATP的特征峰,说明Fe2O3和ATP负载成功。以MB和CIP作为目标污染物研究了操作条件对催化剂Fe2O3/rGO-ATP催化性能的影响,考察了其重复利用性能,对降解过程进行了动力学方程拟合。结果证明:以MB为目标污染物时,催化剂的用量为1.0g/L、H2O2浓度为2.477mmol/L、pH=5、温度为60℃、MB初始浓度为50mg/L时,催化剂Fe2O3/rGO-ATP对MB的降解率几乎达到100%。当目标污染物为CIP时,催化剂用量为1.0g/L、pH=5,温度为60℃、H2O2浓度为2.9724mmol/L、废水初始浓度为50mg/L时,催化剂Fe2O3/rGO-ATP对CIP的降解率可达到90%。对两种污染物质的循环降解实验表明,该催化剂同样具有可重复利用性能。(3)对非均相催化剂Fe2O3/ErGO降解MB的机理进行分析研究,当反应体系为非均相Fenton体系时,固定化的Fe2O3催化H2O2分解产生·OH自由基,从而氧化MB使其脱色,实现对MB的催化降解,当反应体系中不存在H2O2时,由于Fe2O3/ErGO的三维结构,催化剂Fe2O3/ErGO快速吸附MB,然后催化O2和H2O为·O2-,使MB脱色,实现对MB的催化降解。对催化剂Fe2O3/rGO-ATP降解CIP的中间产物进行测定分析并推导出可能的降解途径。
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