【摘 要】
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直接甲醇燃料电池因其高功率密度、低运行温度以及环境友好等优点,有望成为未来解决能源危机最具前景的能源转换装置之一。目前,虽然Pt依然是高活性直接甲醇燃料电池阳极催化材料的首选,但其成本、甲醇氧化活性和稳定性仍未达到大规模商业化的要求。针对以上问题,本论文采用高温热解还原法,以Pt基合金复合催化材料为研究对象,进行了如下研究:（1）采用一步高温热解还原法,以二氰二氨为热解还原剂,成功构建了具有Pt
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直接甲醇燃料电池因其高功率密度、低运行温度以及环境友好等优点,有望成为未来解决能源危机最具前景的能源转换装置之一。目前,虽然Pt依然是高活性直接甲醇燃料电池阳极催化材料的首选,但其成本、甲醇氧化活性和稳定性仍未达到大规模商业化的要求。针对以上问题,本论文采用高温热解还原法,以Pt基合金复合催化材料为研究对象,进行了如下研究:（1）采用一步高温热解还原法,以二氰二氨为热解还原剂,成功构建了具有Pt Fe@a-Fe Ox协同界面的低Pt负载量催化剂（Pt Fe@a-Fe Ox~1/NC-C）。X射线衍射和透射电镜结果表明,调节Pt与Fe的摩尔物料比可以控制该界面的形成和生长;能量色散谱分析结果显示,PtFe@a-FeOx~1/NC-C的Pt负载量仅为7.15 wt.%。X射线光电子能谱表征结果显示,Pt Fe@a-Fe Ox~1/NC-C的Pt 4f峰相比Pt/C正移了0.39 e V,表明Pt Fe合金和a-Fe Ox之间的协同作用改变了Pt的电子分布。电化学测试结果显示,Pt Fe@a-Fe Ox~1/NC-C的CO起峰电位和峰值电位分别比Pt Fe/NC-C低了103和52 m V,其质量活性是Pt Fe/NC-C的1.51倍,表明Pt Fe@a-Fe Ox协同界面可以有效提升Pt基催化剂的抗CO中毒能力和甲醇氧化活性。（2）经过两步高温热解过程,制备了由高度石墨化氮掺杂碳包覆的低Pt负载量催化剂（Pt Fe Co/Co-NCNTe）。电感耦合等离子体发射光谱结果显示,Pt Fe Co/Co-NCNTe的Pt负载量为7.27 wt.%。X射线衍射结果表明,所合成的催化剂中同时存在合金化的Co和未合金化的Co。扫描电镜和透射电镜结果显示,所合成的载体材料为高度石墨化的氮掺杂碳纳米管,而合金颗粒基本被包覆在高度石墨化的氮掺杂碳中。电化学测试结果显示,Pt Fe Co/Co-NCNTe的质量活性和面积活性分别是Pt Co/Co-NCNTe的1.41和1.30倍,表明Pt基三元合金的甲醇氧化活性优于Pt基二元合金。此外,稳定性测试结果表明,高度石墨化氮掺杂碳包覆合金纳米颗粒能有效提升Pt基合金的催化稳定性。本论文通过直接降低Pt负载量,降低了成本;通过构建Pt基合金@金属氧化物协同界面和Pt基三元合金,增强了Pt基二元合金的甲醇氧化性能;通过高度石墨化氮掺杂碳包覆Pt基合金,提升了其催化稳定性。该工作为构建低成本、高活性、高稳定性的Pt基催化剂提供了新思路。
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