【摘 要】
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放射性碘是核能开发利用的必然产物,由于碘-129具有易挥发性和较长的放射性半衰期(129I,t1/2=1.6×10~7y),致使放射性含碘废物是后处理过程中的最大难题之一。特别是当放射性碘以气体的形式被吸入人体后,人的肺部会长期受到碘衰变射线的损伤。目前,工业应用上,敷银硅胶常被用于废气、废水中碘的捕获。由于放射性废气、废水的贮存量较大,致使放射性废硅胶的堆积量越来越大。而硅胶颗粒本身稳定性不高,
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放射性碘是核能开发利用的必然产物,由于碘-129具有易挥发性和较长的放射性半衰期(129I,t1/2=1.6×10~7y),致使放射性含碘废物是后处理过程中的最大难题之一。特别是当放射性碘以气体的形式被吸入人体后,人的肺部会长期受到碘衰变射线的损伤。目前,工业应用上,敷银硅胶常被用于废气、废水中碘的捕获。由于放射性废气、废水的贮存量较大,致使放射性废硅胶的堆积量越来越大。而硅胶颗粒本身稳定性不高,且结构稳定性易受环境因素的影响,存在二次污染的隐患。因此,如何有效地解决这类含碘废物是一个棘手的问题。本论文以B2O3-Bi2O3-Zn O-SiO2玻璃为基材,在较低烧结温度下,对含碘废物进行固化处理,研究固化体的理化性能、稳定性、物相转变、微观结构形貌以及化学稳定性,并且对固核机理进行了深入探讨。主要内容如下:（1）使用B2O3与Bi2O3制备二元玻璃粉后直接固定含碘废物,同时采用逐层烘干技术进行辅助固化。预处理样品（15 wt.%）在600℃时无定形指数最高（0.50）,碘元素分布均匀。该方法可使样品密度为2.95 g?cm-3,高于其他同类研究。经该方法处理的固化体在7天后碘的浸出率为1.53×10-6g?m-2?d-1。因此,本文提出的新的预处理方法可为后续固化含碘废物奠定基础。同时,探究多组分玻璃作为基材进行碘废物的固化对玻璃固化方向有着重要的意义。（2）基于前期配方的筛选,在B2O3-Bi2O3基础上添加Zn O。选择烧结温度为1100℃,对B2O3-Bi2O3-Zn O三元玻璃进行玻璃粉制备,并用于直接低温固化含碘敷银硅胶的研究。研究结果表明:固化体的物相相对比较单一（Ag I相为主）。随着烧结温度的升高,负载量为20 wt.%样品在600℃时的非晶指数（0.77）最高。同时,SEM-EDS表明,在600℃保温6 h的烧结条件下,固化体中的I元素分布均匀。结合所有证据,Ag I在固化体中是以物理包覆和化学键合两种形式存在固化体中。因此,该思路可为后续非晶材料（玻璃粉）直接低温固化含碘敷银硅胶的研究提供参考。但是,三元玻璃固化体的机械性能略差,后续可重点对此问题进行研究。（3）基于上述B2O3-Bi2O3-Zn O三元玻璃固化含碘敷银硅胶的分析结果,对该配方进行优化设计。不同的含量的Bi2O3掺杂到B2O3-Zn O体系中被用于固化含碘敷银硅胶。以Bi2O3掺杂的B2O3-Zn O（99:1）为原料,保持了良好的物理化学性能（维氏硬度3.07 GPa）,在550℃下制备了纯玻璃粉基材。SEM-EDS结果表明,在450℃下,废物含量为5 wt.%Ag Is的固化体中I元素分布均匀。同时,根据XRD结果,玻璃粉固定化Ag Is样品得到了玻璃-陶瓷相,其密度最高,维氏硬度分别为1.78 g/cm~3和0.30 GPa。此部分工作着重强调了以Bi2O3掺杂B2O3-Zn O玻璃为原料在低温下固化Ag Is的固化效果。（4）在三元玻璃的基础,选取B2O3-Bi2O3-Zn O-SiO2为原料,不同烧结温度下制备玻璃粉材料。在1000℃下得到了非晶较好的玻璃样品,并将其用于不同I-含量的Ag Is的低温固化。在600℃时,负载量为30 wt.%的固化体样品具有最高的非晶指数（0.62）。同时,固化体中的I元素分布均匀,密度提高到到3.06g/cm~3。因此,此部分研究提出了一种简单、高效的四元玻璃粉低温直接固化含碘废物的方法,为核应急处理提供新的思路。
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