碳化钼的晶相结构多种多样,其中α-MoC_1-x和β-Mo₂C作为催化剂研究较多。同时α-MoC_1-x比β-Mo₂C有更好的甲烷二氧化碳重整（DRM）性能。碳化钼通常采用程序升温反应法合成,即在气态烃类和氢气的混合气中碳化还原MoO₃。但是气态碳源在高温热解会形成积炭。碳热还原法以固态碳为碳源,可以解决产物的积炭问题。但是常用固态碳源只局限于合成β-Mo₂C,需要寻求新的碳源制备α-MoC_1-x和β-Mo₂C。本文用钼酸铵做钼源,用阴离子交换树脂（D201）做碳源,制备出离子交换法（IE）前驱物,浸渍法（IWI）前驱物和机械混合法（MM）前驱物。在不同温度不同气氛中（Ar或H₂）处理前驱物制备β-Mo₂C和α-MoC_1-x。通过XRD,XPS,TEM,BET,TG-MS等表征研究产物组成,形貌结构,探讨β-Mo₂C和α-MoC_1-x形成机理。比较β-Mo₂C和α-MoC_1-x的DRM催化活性,探讨其失活原因,研究其DRM催化机理。主要研究成果如下:用树脂碳热还原法制备了具有高分散度的α-MoC_1-x和β-Mo₂C纳米粒子,其粒径分布分别在1.79±0.72 nm和3.88±1.21 nm范围内。值得注意的是,碳化钼的物相组成、形貌结构由前驱物种类和反应气氛决定。在Ar气氛中,IE前驱物碳化产物为α-MoC_1-x,IWI前驱物碳化产物为α-MoC_1-x和β-Mo₂C混合物,MM前驱物碳化产物为β-Mo₂C。然而同样条件下,三种前驱物在H₂气氛中碳化产物均是β-Mo₂C。α-MoC_1-x形成过程是局部规整的,其碳化过程为MoO_x(Mo⁵⁺)→MoO_xC_y→α-MoC_1-x。β-Mo₂C形成过程是非局部规整的,其碳化过程为MoO₂→β-Mo₂C或MoO_x(Mo⁵⁺,Mo⁴⁺)→MoO_xC_y→β-Mo₂C。通常认为β-Mo₂C催化DRM反应有两种机理,一是氧化碳化循环机理（MoO₂（35）β-Mo₂C）,二是贵金属催化机理,并且碳化氧化循环机理占主要地位。本文首次提出α-MoC_1-x和β-Mo₂C催化DRM反应的机理是不同的。对于α-MoC_1-x,其氧化碳化循环过程为α-MoC_1-x→MoO₂（35）β-Mo₂C,但是贵金属机理为主要反应途径。基于α-MoC_1-x比β-Mo₂C体现出较高的催化稳定性,可以认为,在α-MoC_1-x上贵金属机理的贡献比β-Mo₂C上的要大。因此,本论文推断对于碳化物催化的DRM反应来说,贵金属机理是更可取的反应途径。