轻金属Mg具有来源广泛、反应温和、工艺简单、制氢密度高等优势,被认为是具有良好应用前景的水解制氢材料,是近年来的研究热点。但Mg在水解过程中会生成致密的Mg（OH）2阻碍水解反应持续进行,从而使水解动力学与氢气转化率降低,难以在实际中应用。本论文采用球磨法、放电等离子体烧结技术制备了Mg-Bi2O3、Mg-Bi2MoO6/CNTs（碳纳米管）和Mg-BiOCl/CNTs三种制氢材料,改善镁基制氢材料的产氢性能、抗氧化性能。并通过XRD、SEM-EDS、TEM、XPS和DFT理论计算等手段研究了它们的产氢机理。首先,本文通过球磨法制备了过渡金属氧化物镁基复合材料,研究了过渡金属氧化物（Bi2O3、Sb2O3、WO3、MoO3、MoO2、CrO3、V2O5、TiO2）对Mg水解产氢性能的影响。其中Bi2O3和MoO3对Mg具有较好的水解反应的改善效果,以此为基础,进一步选取铋系含氧酸盐作为掺杂剂研究其对Mg产氢性能的影响,其中Mg-10 wt%Bi2MoO6具有较优的产氢性能,其产氢量与最大产氢速率分别为858.4 mL·g-1与1062.6 mL·g-1·min-1。理论计算结果表明Bi原子掺杂可改变Mg的局域电荷分布,增强Mg对H2O的吸附能,并降低H2O解离后H原子的吸附能,促进水解反应进行。然后,以Mg-Bi2MoO6为基础,通过球磨法制备了Mg-Bi2MoO6-C复合材料,研究了碳材料（鳞片石墨（GR）、还原氧化石墨烯（RGO）和碳纳米管（CNTs））对镁基复合材料产氢性能的影响,研究结果显示,以水热法制备Bi2MoO6/CNTs的方式引入CNTs,与直接在球磨阶段加入碳材料的方式相比,前者可以更有效地提升镁水反应的产氢性能。在298.15 K反应温度下,Mg-Bi2MoO6/CNTs的产氢量、产氢率与最大产氢速率分别达到860.9 mL·g-1、99.2%和2172.4 mL·g-1·min-1。进一步对其产氢机理进行研究发现,CNTs覆盖在Mg粉末的表面阻止了Mg的团聚使复合材料球磨后形成了尺寸更小的Mg、并且在球磨过程中发生固相反应原位生成了MoO3与单质Bi,促进水解反应的进行。此外,通过溶液法合成了BiOF、BiOBr和BiOCl,采用球磨法将其与Mg粉进行掺杂并使用放电等离子烧结法制备了一系列Mg-BiOX（X=F、Cl、Br）复合材料。结果表明,BiOCl能有效改善Mg的产氢性能,Mg-BiOCl在333.15 K的反应温度下产氢量为832.3 mL·g-1,产氢率99.1%,最大产氢速率为593.8mL·g-1·min-1。抗氧化实验显示在空气中暴露二十一天后,块体材料产氢率仍有76.3%。机理研究表明,在SPS烧结时BiOCl/CNTs发生固相反应产生的单质Bi与Mg形成腐蚀电池结构,从而促使反应加速进行。