石墨烯是具有单原子厚度层结构的二维晶体,其物理、化学性质独特,在诸多领域具有广阔的应用前景。近年来围绕石墨烯及其复合材料的制备、结构、性能及应用开展了大量系统的工作。尽管石墨烯及其聚合物复合材料的制备已经取得了较大的进展,然而实现高效石墨烯聚合物复合材料的规模化制备仍需要解决一些关键瓶颈问题。一方面,树脂基体和石墨界面之间的相互作用力较弱,界面处易产生滑移,导致施加的机械外力难以高效地转化为石墨层间剪切力,片层碎化现象严重,剥离效率低;另一方面,本征态石墨烯表面化学活性低,与基体间存在界面分离,这很大程度限制剥离效率及复合材料的性能提升。因此,寻找高质量、高效率、低成本制备石墨烯及其聚合物复合材料的方法显得尤为重要。考虑到电场诱导的极化效应有望强化环氧树脂与石墨烯或氮化硼纳米片表面之间的相互作用,机械力高效地转化为层间剪切。利用课题组自主设计、试制的可施加电场三辊机,利用力场电场耦合作用,对石墨或氮化硼(BN)/环氧树脂体系进行处理,在实现石墨或BN高效剥离制备石墨烯或少层氮化硼的同时与环氧树脂进行原位复合,一步法制备石墨烯/环氧树脂(G/Ep)复合材料。本研究系统探究了辊间距、电场强度、可电聚合单体含量等条件对石墨烯剥离效率及其复合材料界面改善效果的影响。主要研究内容及结果如下:1、利用课题组自主设计、试制的可施加电场三辊机对石墨体系进行处理,在实现石墨高效剥离制备石墨烯的同时与环氧树脂进行原位复合,一步制备G/Ep复合材料。系统研究了辊转速,固含量、辊间距、辊间施加电压等对石墨剥离效率及其分散性影响。非场条件下,G/Ep体系10次处理时(002)面峰强度较石墨下降了 76.6%;相比于非场条件下的实验结果,G/Ep体系在10 V电压条件下10次处理,峰强较石墨下降了 85.2%,说明电场对高效剥离制备石墨烯有显著效果。同时,BN/Ep体系在5次更少的处理次数条件下,即可实现BN的快速高效剥离。力学性能研究表明,当石墨固含量为0.5 wt%,经电场处理后G/Ep体系的拉伸强度提升至74.9±5.8 MPa,相比于纯环氧树脂提升了24.8%,表明电场作用可改善两者之间的界面性质,对石墨烯环氧树脂复合材料的性能提升起到促进作用。2、为了更好的体现电场诱导的极化效应,在上述工作基础上,通过引入吡咯(Py)单体,一步法制备了以聚吡咯(PPy)桥接的PPy-G/Ep三相复合材料,并系统研究了Py单体添加量、外加电场大小等对剥离效率及复合材料性能的影响。借助于红外光谱(FT-IR)、激光拉曼光谱(Raman)、动态热机械性能分析(DMA)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)等对复合材料的结构及其形貌进行综合评价。结果表明,0.2 PPy-G/Ep复合材料经10 V电压处理后,石墨的(002)晶面峰强度大幅降低,降幅为52%。通过对不同质量分数PPy-G/Ep复合材料力学性能测试,发现当Py添加量为1 wt%时,2PPy-G/Ep复合材料拉伸性能和弯曲性能均优于其他添加量,拉伸强度提升至81 MPa,相比于同条件的G/Ep提升了 8.1%;在2 mm/min拉伸速率下,断裂伸长率提升至4.8%。此外,与G/Ep复合材料相比,PPy的原位生成使复合材料热稳定性得到改善,玻璃化转变温度相比于纯环氧提升了 6.7℃。该系列研究表明,G/Ep体系中,借助于导电聚合物PPy的原位引入,不仅可以提高石墨烯的剥离效率,也在一定程度上改善了复合材料的热稳定性能。