石墨烯是碳原子以sp~2杂化构成的二维蜂窝状结构,表面存在连续的大π键,具有优异的力学、导电和导热等性能,是高分子材料的理想增强/功能填料。有机硅材料是以Si-O-Si为骨架构成的有机/无机杂化高分子材料,具有独特的耐热、耐候、无毒、生理惰性等特性,在航空航天、电子器械、化工医疗等领域有着广泛的应用前景。因此,将石墨烯和有机硅两种材料结合,调控两者之间的物理/化学相互作用构筑特定形态结构,有望制备出具有卓越的力学、导电和阻燃等性能的有机硅纳米复合材料。基于上述思路,本论文通过调节石墨烯与有机硅材料相互作用,系统开展了三类石墨烯/有机硅纳米复合材料的设计、性能调控及功能应用研究,主要内容包括:(1)通过在多孔聚氨酯(PU)泡沫结构上构筑硅烷化三维石墨烯结构,进而引入热固性环氧树脂,利用硅烷分子调控石墨烯与环氧树脂或PU泡沫间的界面,改善界面相互作用。硅烷化石墨烯有效弥补PU泡沫造成环氧树脂强度的损失,同时改善环氧复合材料的断裂韧性和热稳定性。通过断面观察分析了不同界面条件对抵抗复合材料裂纹扩展的能力,揭示了复合材料断裂失效机制;(2)合成不同的四氧化三铁改性氧化石墨烯宽度,通过简易的物理涂覆在泡沫表面构筑了三维石墨烯纳米带结构,进而引入弹性硅橡胶制得了高弹、导电、磁性有机硅橡胶纳米复合材料;系统研究了该复合材料在不同拉伸/压缩应变条件下导电性能的变化规律,证实了四氧化三铁纳米颗粒可以有效地调控其电阻变化率,为其作为高灵敏应变传感器应用提供了新的思路;(3)提出了构筑硅烷偶联剂与氧化石墨烯的化学键合制备出绿色阻燃硅烷化氧化石墨烯薄膜的新方法,实现了低含量硅烷(~5 wt%)阻燃化氧化石墨烯薄膜材料;该硅烷化氧化石墨烯薄膜构建的火灾探测/预警传感器显示出快速、灵敏的电阻变化,在火焰下2-3秒可触发报警信号,而且具有良好的高温预警响应性。值得注意的是,端基含巯基硅烷偶联剂可以进一步提升火灾预警的灵敏度(响应温度和时间),在电器短路等复杂环境下的火灾预防显示出良好的应用前景。