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染料敏化太阳能电池（dye-sensitized solar cells,DSSCs）由于其生产工艺简单、环境友好且能量转化率高等优点而备受青睐。对电极材料作为DSSCs的重要组成部分,起到接收光阳极传输的电子并催化13-还原（IRR）的作用,是影响DSSCs光电转换效率的重要因素。贵金属铂（Pt）,因其良好的IRR催化性能,被广泛应用于DSSCs的对电极。然而,Pt资源储量有限且在反应过程中易被腐蚀,严重制约了 DSSCs的规模化应用。基于此,探索开发低成本、高活性且稳定的对电极材料以替代Pt尤为重要。碳材料具有高的比表面积、优异的电导率、稳定的电化学性能等优点,有望成为DSSCs对电极的理想材料之一。不过,相比于电化学性能活泼的边缘碳位,碳骨架基面虽然利于电荷的传输,但是其上碳原子往往表现电催化惰性,这就限制了碳材料的电化学性能。为了更好地利用其优异的导电性能及激发潜在的催化活性,本文通过碳量子点复合对碳基面功能化调控及氮原子掺杂以激发丰富的活性位点,构筑了高效的DSSCs碳基对电极材料,并深入探究了碳材料本征/非本征缺陷与IRR性能间的构效关系,研究内容及主要结果如下:（1）通过水热晶化正硅酸乙酯和酚醛树脂前驱体并结合高温碳化,在多孔碳球（CS）中构筑了碳量子点（CQDs）。除去硅物种并采用重力场辅助耦合的策略,制备了系列具有不同缺陷密度的全碳材料（CQDs/CS-x）,并研究了离心速率对材料缺陷密度的影响。随着离心速率的增加,制备的CQDs/CS-x样品中CQDs浓度增加,材料的缺陷密度不断提高。将CQDs/CS-x应用于DSSCs的对电极,结果表明:随着碳量子点浓度的增加,催化性能不断增强;转速为14000 rpm时制备的CQDs/CS-4性能最优;基于CQDs/CS-4的DSSCs器件表现出高达8.42%的光电转换效率,明显优于Pt对电极;连续10次的电化学阻抗测试表明CQDs/CS-4优异的电化学稳定性。密度泛函理论（DFT）计算表明相对于基面碳原子,具有更高电荷密度的边缘碳（尤其是扶手椅型碳位点）能显著降低IRR反应过程中关键中间体碘分子的吸附能,从而促进对电极上的IRR反应。（2）以葡萄糖为碳源,三聚氰胺为氮源,首先,采用机械球磨对葡萄糖和三聚氰胺混合物预处理,并考察了球磨时间对二者反应行为的影响。当球磨时间为4小时,葡萄糖分子上OH和三聚氰胺上C-NH2基团之间发生脱水反应并形成C-N-C化学键,进而将三聚氰胺锚定在葡萄糖分子上。在高温碳化的过程中,三聚氰胺热解形成的石墨相氮化碳被连接并限域在葡萄糖聚合产生的碳骨架中,进而增强石墨相氮化碳的热解含氮产物与碳骨架边缘位反应并高选择性地生成吡啶氮,从而提高氮掺杂效率。通过调节三聚氰胺/葡萄糖质量比,制备了系列不同氮掺杂量的碳材料（NCs-x）。当质量比为20:1时,1000℃碳化后获得了高达12.4 at%的氮掺杂。将NCs-x应用于DSSCs对电极,实验结果表明:提高氮掺杂量,尤其是吡啶氮含量,显著增强了碳材料的IRR催化性能,基于NCs-16对电极的DSSCs器件表现出高达8.86%的光电转换效率。由自然布局分析（NPA）和静电势图（ESP）可见,吡啶氮掺杂提高了临近碳原子电荷密度,进而诱导其成为活性中心并促进碘分子的吸附。（3）以2-巯基苯并咪唑为碳源,三聚氰胺为氮源,将二者混合均匀后经热解,高温碳化处理。在三聚氰胺热聚合形成石墨相氮化碳过程中,石墨相氮化碳骨架中C-N=C的解离致使临近碳原子富集高活性的未成对电子,触发了其与2-巯基苯并咪唑上巯基孤对电子间的反应,进而形成C-S-C键并将石墨相氮化碳限域在2-巯基苯并咪唑聚合形成的碳骨架中,实现高效的原位氮掺杂;1000℃碳化后制备了高达13.5 at%的氮掺杂碳材料。通过改变三聚氰胺/2-巯基苯并咪唑质量比,制备了系列氮掺杂量从5.4到13.5 at%的碳材料（NCM-x）,以此作为模型材料系统探究了氮掺杂物种与IRR性能间的构效关系。结果表明,吡啶氮是IRR性能提升的关键,当吡啶氮含量从1.2增加到6.6at%,材料的电化学有效比表面积从1.17提高至2.18 cm2。DFT计算表明吡啶氮掺杂降低了带隙值,进而促进碳原子与碘分子间电子传递,增强了碘分子的吸附。（4）采用三聚氰胺和液体石蜡共聚策略,制备了氮掺杂量高达33.8 at%的氮掺杂石墨烯纳米带。结合固体核磁共振、电子顺磁共振、紫外可见漫反射光谱等表征,探究了共聚过程中石墨相氮化碳的结构演化过程。结果表明,液体石蜡热解烃类产物通过π电子共轭作用插入石墨相氮化碳骨架并重构了部分双氮掺杂芳环基元,进而增强石墨相氮化碳的热稳定性并达到高效固氮的目的。将超高氮掺杂石墨烯纳米带和纳米碳管物理混合（Mixture-1:x）制备了高效的对电极材料:基于Mixture-1:6对电极材料的DSSCs器件表现出8.60%的光电转换效率,循环伏安、电化学阻抗及塔菲尔极化曲线等一系列电化学测试也表明Mixture-1:6具有最优的电催化活性。