二硫化钼/石墨烯作为助催化剂提高体系光催化性能的研究

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半导体基光催化技术作为一种解决能源短缺、环境污染问题的有效方案,引起了越来越多的关注,开发性能优良的光催化剂至关重要。钨酸铋作为新兴的可见光催化剂,受可见光激发,环境友好且价格低廉,适宜大规模生产。但是,纯钨酸铋光催化效率较低,易于团聚,比表面积小,光生电子-空穴对分离效率低。此外,石墨相氮化碳作为―类石墨‖材料,具有类石墨层状结构以及独特的电子结构,且受可见光激发。但是,石墨相氮化碳中光生电子-空穴对复合速率快,具有较强的荧光效应,且太阳能利用效率较低,限制了石墨相氮化碳作为光催化材料的发展和应用。近年来,二维的二硫化钼/石墨烯复合材料作为新型二元助催化剂增强体系的光催化性能逐渐受到人们的关注。二硫化钼/石墨烯具有高导电率、大的比表面积、良好的吸附性和更多的活性位点。本论文旨在将二硫化钼/石墨烯作为二元助催化剂引入钨酸铋和石墨相氮化碳体系,构造两种三元纳米催化剂钨酸铋/二硫化钼/石墨烯、石墨相氮化碳/二硫化钼/石墨烯,从能带结构角度构建更加快速的光生载流子逐级转移路径,有效提高体系的光催化性能。主要研究内容如下:(1)我们利用改进的Hummers法制备氧化石墨和水热法制备二硫化钼/石墨烯助催化剂,再通过一步水热法制得了钨酸铋/二硫化钼/石墨烯三元光催化剂。所得三元催化剂通过助催化剂二硫化钼/石墨烯的修饰,抑制了钨酸铋纳米片的团聚具有了更大的比表面积,更窄的带隙,更强的光吸收效率,更快的光生载流子分离和转移效率。二硫化钼/石墨烯独特的能带位置,在三元体系中构建了一个逐级空穴转移路径,加速光生电荷的分离与转移。在可见光照射下降解罗丹明B的实验中,钨酸铋/二硫化钼/石墨烯三元催化剂的降解能力最强及最佳的总有机碳去除能力。(2)我们以三聚氰胺为前驱体利用两次热氧化的方法制得二维石墨相氮化碳纳米片,不同于体状的氮化碳,其拥有更大的比表面积、更丰富的表面活性位点以及因量子尺寸效应而沿平面方向更快的电子传输能力。然后,通过原位吸附法将二硫化钼/石墨烯与制备好的石墨相氮化碳纳米片复合,制得二维的石墨相氮化碳/二硫化钼/石墨烯三元催化剂。三元催化剂在光催化降解罗丹明B和降解抗生素盐酸四环素实验中表现出了最佳的光催化活性。二维的二硫化钼/石墨烯助催化剂提供了快速的电荷转移路径和更好的界面接触,对提升三元复合物的催化性能做出了重要贡献。
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