【摘 要】
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随着全球医疗水平的整体提升,世界人口净增量居高不下,淡水资源的供给面临着重大挑战;同时人口增加所带来的环境污染也促使各国对清洁水源的保护日趋严格。然而,许多传统的和新兴的产业的发展,导致了大量的对硝基苯酚(PNP)废水产生,特别是在发展中国家,水污染事件频繁发生。所以需要针对PNP污染进行专项处理。在现今较为成熟的水处理体系中,吸附法因其工艺简便、成本低廉的特点被认为是一种十分有前景的解决方案。本
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随着全球医疗水平的整体提升,世界人口净增量居高不下,淡水资源的供给面临着重大挑战;同时人口增加所带来的环境污染也促使各国对清洁水源的保护日趋严格。然而,许多传统的和新兴的产业的发展,导致了大量的对硝基苯酚(PNP)废水产生,特别是在发展中国家,水污染事件频繁发生。所以需要针对PNP污染进行专项处理。在现今较为成熟的水处理体系中,吸附法因其工艺简便、成本低廉的特点被认为是一种十分有前景的解决方案。本文提出并制备了一种光热双响应型智能吸附剂,其中以聚N-异丙基丙烯酰胺建立起吸附剂的热敏网络体系;将环糊精/偶氮苯超分子配合物接枝在主链上,作为光响应吸附单元。其中β-环糊精独特的外部亲水、内部疏水的化学结构,使得其空腔可以与偶氮苯络合成具有光敏功能的聚合物;N-异丙基丙烯酰胺则存在一种特殊的体积转变效应,当温度在其最低临界转变温度附近时就会被触发。因此,它不仅可以作为吸附剂去除水溶液中的PNP,而且可以根据外界刺激方便地释放被吸附的污染物实现绿色再生。我们先对β-环糊精和对氨基偶氮苯进行改性,得到带有双键的丙烯酰-β-环糊精酯和丙烯酰胺基偶氮苯两种中间产物,然后和N-异丙基丙烯酰胺(NIPAM)聚合得到该智能吸附剂。随后对所合成的智能吸附剂的刺激响应性即光响应性和热响应性予以探究,首先通过不同光照条件下紫外吸光度的变化以及电化学实验验证了其光响应性,同样地,通过不同温度下溶胀率的变化和电化学实验验证了其热响应性,然后进一步评估了交联剂与NIPAM含量对吸附剂溶胀效果的影响。实验结果证明,所合成的智能吸附剂具备良好的光响应特性和热响应特性。最后对所合成的智能吸附剂的吸附特性予以表征,并通过控制溶液的p H、PNP的初始浓度、实验温度等变量因素来对吸附剂的吸附能力进行评估,根据热力学参数计算,对PNP吸附曲线展开双重动态拟合分析(基于热力学和反应动力学框架),探讨了吸附机制,并测试了吸附剂的再生能力。其中,吸附剂对PNP的吸附动力主要来源于分子层面上的疏水作用以及氢键的相互作用;在实际测试中,所得到的吸附拟合图谱也与准一阶动力学模型以及Langmuir模型表现一致。结果表明,吸附剂在298 K时对浓度为20 mg/L的PNP的最大吸附容量为87.8mg/g。经加热和可见光照射后,吸附剂可直接在水中再生,避免了二次污染,推动了吸附剂的实际应用,且经过5次再生实验后,吸附剂对PNP的吸附能力也没有显著下降。
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