【摘 要】
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锂离子电池具有高能量密度和良好长时循环稳定性等优点,已被广泛用作可便携式设备、电动车和电动汽车的储能装置。随着相关电子设备的大规模推广应用,对锂离子电池的性能提出了更高的要求。高放电容量、良好倍率性能,长时循环稳定的电极材料始终受到人们的关注。由于锂的储量有限,锂价格逐年快速上升,限制锂离子电池在未来大规模储能中的应用。与锂离子电池具有相似工作原理、成本低廉的钠离子电池有望成为锂离子电池的替代品。
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锂离子电池具有高能量密度和良好长时循环稳定性等优点,已被广泛用作可便携式设备、电动车和电动汽车的储能装置。随着相关电子设备的大规模推广应用,对锂离子电池的性能提出了更高的要求。高放电容量、良好倍率性能,长时循环稳定的电极材料始终受到人们的关注。由于锂的储量有限,锂价格逐年快速上升,限制锂离子电池在未来大规模储能中的应用。与锂离子电池具有相似工作原理、成本低廉的钠离子电池有望成为锂离子电池的替代品。过渡金属氧化物和硫化物具有高充放电容量、低充放电压平台、成本低等优点,是有应用前景的锂/钠离子电池的负极材料。然而,他们同时存在体积变化大和导电性差等问题,需对材料进行结构设计和表面包覆来克服它们固有的缺点。为此,本文选用(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4和Fe S作为锂/钠离子电池负极材料,分别通过掺氮碳（NC）原位包覆和掺氮硫碳（NSC）原位包覆制备了(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Void@NC和Fe S@NSC复合材料,表征结果显示,其电化学性能得到显著提升,具体研究内容和结果如下:（1）以NiSO4·6H2O、CoSO4·7H2O、MnSO4·H2O和Na2C2O4为原料,先通过共沉淀法,辅助高温煅烧制备了(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4粉末。然后,通过正硅酸乙酯水解在(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4粒子表面形成Si O2包覆层,接着通过多巴胺（DA）聚合反应在(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Si O2粒子表面形成一层聚多巴胺（PDA）包覆层,最后(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Si O2@PDA经氩气中煅烧、Na OH溶液蚀刻除去Si O2层,得到具空隙（Void）结构的掺氮碳包覆的(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Void@NC复合材料。当将(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Void@NC复合材料用作锂离子电池负极材料时,在0.5 A g-1电流密度下循环387次后其放电比容量为773.7 m A h g-1,相当于第2次循环放电比容量的91.16%,其库仑效率为99.19%。当电流密度增加到1 A g-1,(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Void@NC复合材料在300次循环后仍可提供546.9 m A h g-1的放电比容量,该容量相当于第2次循环放电比容量的81.20%,库仑效率为99.82%。与纯(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4相比,(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Void@NC复合材料的储锂性能得到了明显提高。归因于(Ni0.1Co0.7Mn0.2)3O4@Void@NC中的空隙结构和掺氮碳层的协同作用。（2）以二茂铁（Cp2Fe）为铁源、Na2S2O3·5H2O为硫源,通过溶剂热法先制备盒状Fe S2-S复合物,然后在氩气中煅烧后转化成盒状Fe S-Fe S2复合物。接着,利用多巴胺（DA）聚合反应在Fe S2-S粒子表面形成一层聚多巴胺（PDA）包覆层,得到Fe S2-S@PDA样品。最后,将Fe S2-S@PDA样品在氩气中、500oC下煅烧得到掺氮硫碳（NSC）包覆的盒状Fe S@NSC复合物。通过多种技术表征所制备样品。结果表明,Fe S粒子表面的掺氮硫碳（NSC）为石墨化碳。当将制备样品用作锂离子电池和钠离子电池负极材料时,Fe S@NSC复合物能表现良好的倍率性能和长时循环稳定性。尤其是,对于锂离子电池,Fe S@NSC复合物在1 A g-1电流密度下循环250次后,其可逆放电比容量仍高达611.8 m A h g-1,远高于前驱体Fe S-Fe S2复合物循环后的185 m A h g-1放电比容量。当作为钠离子电池负极材料时,Fe S@NSC复合物在0.2和0.5 A g-1电流密度下循环100次后,其放电比容量分别为473.2和356.2 m A h g-1。盒状Fe S@NSC复合物能表现出高储锂/钠性能,归因于NSC包覆层能提高Fe S@NSC复合物的电子电导率和反应活性,缓冲电化学反应过程中的体积变化。盒状Fe S@NSC复合物的良好储锂/钠性能使它成为有应用前景的锂/钠离子电池负极材料。
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